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I 2FEABr处理MAPbI₃钙钛矿的作用机制 理解钝化分子对钙钛矿的作用机制对开发高性能和稳定的钙钛矿太阳能电池具有重要意义。我们选择了2FEABr对MAPbI₃钙钛矿薄膜进行后处理(图1a)。通过XPS深度刻蚀扫描发现大阳离子2FEA⁺分布在薄膜表面,而Br⁻离子扩散进入了体相(图1b, c)。通过SS-NMR技术系统研究了2FEABr处理钙钛矿的作用机制,发现2FEA⁺离子钝化了表面的负电缺陷,而部分Br⁻离子取代了PbI₆八面体的I⁻位点并引起整个晶格产生细微形变,造成部分内嵌MA⁺阳离子运动受限,反映出钙钛矿薄膜内的电声耦合减弱,以上机制表明电荷的非辐射复合被抑制。 ![]() II 2FEABr处理的MAPbI₃薄膜的光电特性表征 通过进一步的实验表征,发现2FEABr处理的钙钛矿薄膜非辐射复合被抑制,同时载流子寿命显著提高(图2a, b)。如图2c所示,对electron-only器件进行SCLC测试得到2FEABr处理的MAPbI₃薄膜缺陷密度从1.18 × 101⁶cm⁻3下降到5.39 × 101⁵ cm⁻3,且电子迁移率从4.33 × 10⁻2cm2V⁻1 s⁻1提高到6.45 × 10⁻1 cm2V⁻1 s⁻1。另外,经过2FEABr处理的钙钛矿薄膜功函数显著减小,并显示出更加n型的导电特性(图2d),从而和顶部电子传输层更匹配,促进界面电荷传输。![]() III 基于2FEABr处理的钙钛矿太阳能电池的性能研究 基于2FEABr处理的钙钛矿太阳能电池相比标准器件显示出更优异的光伏性能,其冠军器件的光电转换效率从19.44%提高到21.06%,性能的提高主要来自Voc和FF的提高。本工作通过实验表征进一步对比了器件的内建电位差Vbi和理想因子n,确认了器件Voc的提高源自其载流子非辐射复合损失的减少(图3e, f)。![]() IV 基于2FEABr处理的钙钛矿太阳能电池的稳定性研究 在本工作中,2FEABr处理的器件相比标准器件其湿、热稳定性均显著提高(图4a, b)。通过对比加热前后的XRD (100)面衍射峰的偏移量发现经过2FEABr处理的MAPbI₃薄膜晶格膨胀程度更小(图4c, d)。通过分析升温前后的MA⁺阳离子动力学,可得出在加热过程中原始MAPbI₃从四方相到立方相的相变程度更大,而经过2FEABr处理的MAPbI₃的相变程度较小(图4e, f)。以上实验充分说明了2FEABr处理的钙钛矿晶格更加紧致,因此,内嵌的MA⁺阳离子在受热过程中更难脱出晶格,最终导致器件的热稳定性被改善。 ![]() |
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