EEM创刊副主编,最新JACS:超稳定4.5V钠离子电池 |
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第一作者:Tianwei Cui 通讯作者:李翔,付永柱 通讯单位:郑州大学 论文速览 用于钠离子电池(SIBs)的O3型层状氧化物由于其固有的充足Na含量而引起了广泛的关注,被认为是实际应用中最有前途的候选材料之一。然而,受不可逆氧损失和O3–P3相变的影响,O3型阴极总是受到低截止电压(通常4.2 V)的限制,这限制了其容量的完全释放。 本论文提出了一种新型的O3型Na0.8Li0.2Fe0.2Ru0.6O2阴极材料,用于4.5V钠离子电池(SIBs),其通过双还原耦合机制显著提高了高电压区域下氧还原的可逆性。研究发现,通过形成强共价Fe/Ru−(O−O)键和抑制从O到P相的片层滑移,该阴极在4.5V的高电压下展现出卓越的循环稳定性,循环100次后的容量保持率为95.4%(1.5−4.5 V)。 此外,通过HAADF-STEM和7Li固态核磁共振(NMR)结果揭示了过渡金属迁移的缺失和可逆锂迁移的存在,进一步增强了阴极的结构稳定性。该研究为提高阴离子还原的可逆性和实现稳定的高电压O3型层状氧化物提供了创新策略,推动了SIBs的进一步发展。 图文导读 图1:NLFR的结构表征。 图2:电化学性能 图3:NLFR的结构演变 总结展望 本研究成功设计了一种新型O3型阴极材料Na0.8Li0.2Fe0.2Ru0.6O2,实现了4.5V级超稳定钠离子电池。通过原位/非原位XRD结果揭示了O3−P3相变的抑制,以及通过HAADF-STEM和7Li SS-NMR结果证实了过渡金属迁移的缺失和可逆锂迁移的存在。 尤为重要的是,通过XANES和XPS分析,研究人员证实了Fe/Ru双还原耦合机制可在深度脱钠过程中触发,得益于强共价Fe/Ru−(O−O)键的形成,其有助于提高阴离子还原的可逆性。因此,即使在4.5V的高截止电压下,该阴极也展现出卓越的循环稳定性。 据作者所知,即使在如此高的截止电压下,NLFR电极仍展现了O3型阴极材料的优异性能。最后,通过与硬碳阳极组装的全电池评估了阴极的潜在实际应用性。这项工作为提高阴离子还原的可逆性提供了一种通用策略,并为设计稳定的高电压层状氧化物阴极材料打开了新的大门。 文献信息 标题:Facilitating an Ultrastable O3-Type Cathode for 4.5 V Sodium-Ion Batteries via a Dual-Reductive Coupling Mechanism 期刊:Journal of the American Chemical Society DOI:10.1021/jacs.4c01787
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