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浙江大学现代光学仪器国家重点实验室杨旸课题组在Advanced Materials上发表了一篇题为 “Multispectral large-panel X-ray imaging enabled by stacked metal halide scintillators”的新研究。

该论文提出并验证了一种实现多能谱、大视场X射线成像的新策略，利用具有不同X射线吸收能力和闪烁发光谱的多层闪烁体，将X射线光子的能谱信息编码成可见光的光谱信息，进而通过彩色或多光谱相机在单次X射线曝光下实现多光谱X射线成像。

可见光覆盖了400-700 nm的波长范围，人们在此基础上发展出彩色、多光谱乃至高光谱的成像方式，极大地提升了感知世界的能力。X光的波长范围其实更广，从皮米(pm)到纳米(nm)横跨三个数量级，但常见的X射线成像都是通过能量积分型探测器实现，图像的对比度反映了通过物体后X射线总强度的衰减。由于无法区分具有不同能量的X光子，缺失X射线的能量（光谱）信息，因此图像通常是黑白的。在这种成像方式下，原子序数和密度相似的材料很难产生清晰的对比度。通过检测不同能量（或光谱）通道中X射线与物质作用后的衰减，多光谱X射线成像可以鉴别在传统积分型X射线成像中难以区分的材料。如果说传统的能量积分型X射线成像给了我们初窥物体内部结构的能力，那么多光谱X射线成像可以进一步将物体的内部的物质信息展现给我们。

能谱探测正在成为下一代螺旋CT影像设备中的明确趋势。GPS（GE,philips,simense）都将在各自的下一代螺旋CT中引入多能谱X射线探测器。目前主流的X射线能谱探测主要为光子计数探测器，不同能量X光子与探测材料（如碲锌镉）晶体作用后产生脉冲高度不同的信号，通过统计每个光子产生的电脉冲高度，获得不同能谱通道的计数统计。然而，制造这类光子计数探测器的CZT晶体很难生长，通常只有1-2厘米，无法直接应用于常见的大面积平板成像系统（至少>10cm*10cm）；这类新兴材料的像素集成度也无法和成熟的硅基TFT或CMOS相比。此外受限于读出电路的时间分辨率，光子计数只能在相对较低的X射线光子密度下工作，否则会出现光子堆栈效应（pile up）而失效。这类探测器主要用于基于高速扫描模式的成像系统中，比如高速螺旋CT。目前，在更为常见的大面阵平板X射线探测器领域，还鲜有能够在单次X射线曝光下实现多能谱、大视场成像的技术，当前的大面阵平板X射线成像仍为黑白能量积分型。本文提出的方法不涉及光子计数所以没有pile-up效应;这一方法和成熟的硅基可见光探测器完全兼容，成像速度和视场只取决于可见光探测芯片与可见光光学系统，因此可以在一次曝光条件下实现大视场、动态、多能谱成像。随着可见光高光谱、超光谱相机的普及，和基于深度学习的计算光谱学的快速发展，预计基于叠层闪烁体的X射线能谱探测技术在能谱分辨率等方面仍有很大的提升空间。

中文导读

图1展示了基于堆叠闪烁体的多光谱成像的原理。基本思路是把对X射线吸收能力不同、闪烁发光波段不同的多种闪烁体通过特殊的排列顺序堆叠形成多层复合结构，从而将X射线光谱的探测问题转化成可见光的光谱探测问题。以四层结构为例，如图1所示，将四种不同材料的闪烁体在垂直于X射线的方向上堆叠在一起，从上到下，每层闪烁体材料对X射线的吸收能力逐渐增强，在合适的厚度组合下，能够实现每层闪烁体分别主要吸收E1~E4能量通道X射线的要求（可以把射线源发出的混合能量X光子划分为E1~E4四个能量区间）。同时，为了能够将各层闪烁体的闪烁光高效率的传输到最底层信号采集端，采用从上往下各层闪烁体发光波段R4~R1逐渐蓝移并且互不重叠的策略，这样每层闪烁体发出的闪烁光就可以几乎不被吸收的穿过其下面各层被采集到。最后，利用多光谱相机同时采集各层闪烁体的发光图像，可以将四幅分离图像融合为一幅多光谱X射线图像。此外，根据这个原理，能量通道数可以通过使用更多层数的堆叠闪烁体和高光谱相机来扩大。

图1堆叠闪烁体实现多光谱X射线成像原理示意图

基于以上设计思路，我们选择两种新兴的金属卤化物材料来构建双层闪烁体，采用高X射线吸收截面的蓝光发射Cs3Cu2I5作为下层闪烁体材料，具有相对较低吸收截面的红光发射C4H12NMnCl3为上层材料。如图2所示，对这两种闪烁体材料以及制成的闪烁屏进行了一系列的辐射发光表征和X射线成像实验。数据表明，这两种材料不仅都满足常规闪烁体的各种性能要求，还具备堆叠闪烁体结构所需的吸收能力差异和闪烁波段蓝移互不重叠的特点。

图2闪烁体辐射发光表征和X射线成像实验

随后，利用上述两种材料制成的闪烁屏，构建不同厚度组合的双层闪烁体，对“骨骼-肌肉”模型进行双能X线成像，并与基于Cs3Cu2I5和C4H12NMnCl3的单层闪烁体的常规能量积分型X射线成像进行比较（由于X射线吸收系数的近似，我们是用铝和硬纸板制作的“骨骼-肌肉”模型(图3d)，上面的孔(图3e)分别模拟骨骼和肌肉中的损伤，表示X射线成像检查的目标）。我们发现单层Cs3Cu2I5闪烁体成像时在骨骼损伤位置的对比度高，而在肌肉损伤位置的对比度极低；对于单层C4H12NMnCl3闪烁体则相反。这是因为低密度肌肉的成像对比度主要是由低能部分X射线的衰减带来的，而高密度骨骼的成像对比度主要是由高能部分X线造成。但是通过堆叠闪烁体，我们将能够在不同的X射线能量通道中同时观察到这两种类型的损伤，在骨骼和肌肉的损伤位置都能给出清晰的图像对比度（图3i）。这个实验证明了我们提出的双能量FPXI比传统的能量积分型FPXI有明显的优势。

图3双层堆叠闪烁体实现双能X射线成像实验

可想而知，通过堆叠更多层的闪烁体遍可以扩展能量通道数，提高成像的能谱分辨率，而金属卤化物丰富的可调谐性使其很容易实现。我们构建了一个四层堆叠的闪烁体器件，从上到下依次为FAPbI3、C4H12NMnCl3、(C8H20N)2MnBr4和Cs3Cu2I5，各材料的闪烁光谱逐渐蓝移并且基本没有重叠，来确保上层的闪烁光对下层是透明的(图4a)。根据实验所用的射线源发出的X光子能量范围，我们划分出以5、15、30和50 keV为中心的4个能量通道。如图4c所示，各层厚度分别设计为3、300、400和50 μm，使它们能够分别主要吸收5、15、30和50 keV能量通道的X射线。在这样的设计下，可以计算得到各层闪烁体发出的闪烁光中来自于不同能量通道的X射线所占的比例，如图4d所示，都是相对应能量通道X射线导致的闪烁光占据绝对主导地位。将制作好的四层堆叠闪烁体对“骨骼-肌肉”模型进行多光谱X射线成像，如图4e所示，可以得到具有4个能量通道的X射线图像。通过双层和四层堆叠闪烁体的实验，我们证明了基于堆叠闪烁体实现多光谱大面积平板X射线成像的可行性，特别是在如今高光谱相机和金属卤化物闪烁体快速发展的背景下。

图4四层堆叠闪烁体实现多光谱X射线成像实验

综上所述，本文实现了一种基于低成本和可扩展方法的多层堆叠闪烁体实现多光谱大面积平板X射线成像的新策略。与现有的主流多光谱X射线探测器（如PCD）相比，基于闪烁体的方法完全兼容成熟的可见光图像传感器，可以方便地在单次X射线曝光中实现多光谱FPXI。由于它不涉及光子计数，因此完全不受“堆积”效应影响，可以在高通量X射线下正常使用。通过实验，概念验证原型的双能和四能X射线成像与传统的能量积分型X射线成像相比具有明显优势。考虑到高光谱相机和基于深度学习的光谱感知算法的快速发展，相信基于基于多层堆叠闪烁体的多光谱甚至高光谱X射线成像技术在多能谱大面阵动态成像、多能谱锥形束CT成像(CBCT)的领域有很大应用潜力。

参考文献：

https://doi.org/10.1002/adma.202205458

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