成果简介

有机光伏电池具有质轻、性柔、价格低廉、可溶液加工制备等优点而备受关注，在清洁能源应用中潜力巨大。然而，现阶段的有机光伏电池与无机类光伏电池相比，表现出更大的能量损失而限制了其效率的发挥，这也使其商业化进程受到阻碍。近年来，三元有机光伏电池被频繁报道，是有机光伏电池效率突破的一种有效途径。三元策略可以进行有效的形貌和能级调控，实现能量损失的降低来抬升开路电压。一般来说，三元有机光伏电池的开路电压数值通常在相应的二元有机光伏电池的开路电压范围内。

最近，浙江大学的陈红征教授团队与武汉大学的闵杰教授、西安交通大学马伟教授和浙江大学朱海明教授合作，采用巧妙的三元策略，通过将具有相似吸收带边的对称和非对称非富勒烯受体结合起来，实现比两个二元有机光伏电池都高的开路电压，使三元有机光伏电池效率达到了18.8%，认证效率为18.7%。该研究为降低有机光伏电池开路电压损失提供了新策略，对有机光伏电池效率的提升及未来产业化应用具有重要意义。相关成果发表在Cell Press旗下的能源旗舰期刊Joule 上，第一作者为占玲玲博士、李水兴博士与博士生李耀凯，通讯作者为陈红征教授、左立见研究员、闵杰研究员。

通过三元策略降低有机光伏电池的能量损失，科研工作者往往选择在高效二元体系内加入更宽带隙的第三组分来实现能级的抬升，提高开路电压。但是更宽带隙的材料有可能导致外量子效率光谱的蓝移，成为了影响短路电流密度的因素。因此，该工作中作者选取具有相近吸收带边的对称的BTP-eC9受体和非对称的BTP-S9受体与聚合物给体PM6组成三元体系，实现三元体系能量无序性的降低来抑制辐射损失，提高器件的发光效率降低非辐射损失，从而在不牺牲禁带边缘的情况下，实现三元有机光伏电池的开路电压比两个二元有机光伏电池都高。此外，三元器件比二元器件表现出更强的电荷传输特性，促进填充因子提升。最后，最优三元有机光伏电池获得了接近19%的器件效率（认证效率为18.7%），是目前认证的单结效率中最高值之一。这项工作展示了一种增加开路电压的有效方法，为高效有机光伏电池提供新的思路。

背景介绍

近年来，有机光伏进入了一个效率突飞猛进的时期。基于最近出现的 Y 系列非富勒烯受体（Y6），分子结构的进一步优化，包括烷基链调整策略、不对称末端或杂原子选择等探索工作得到纷纷呈现。加上器件工程的发展，包括三元或多元器件的策略，共同努力将有机光伏电池的能量转换效率提高到18%以上。目前报道的工作中，短路电流密度和填充因子已分别达到Shockley-Queisser 极限。而另一个性能参数（开路电压），却仍低于SQ限制的80%，这成为了有机光伏电池实现更高效率的主要限制之一。如果大的开路电压损失可以得到解决，预计有机光伏电池很快将实现20%以上的效率。开路电压损失可以用能量损失来量化，一般由三部分组成：ΔE1是带隙以上的辐射复合损失，这对于任何类型的太阳能电池都是不可避免的；ΔE2是带隙以下的辐射复合损失；ΔE3是非辐射复合损失，是构成能量损失主要部分的不可克服的因素。能量损失的缓解主要靠降低ΔE2和ΔE3。ΔE2可以通过分子设计，降低能量紊乱或重组能量的程度，而ΔE3可以通过提高光伏材料或器件的发光效率或减少三重态的出现来抑制。ΔE2和ΔE3的同时降低在二元有机光伏电池是一项艰巨的任务。相比之下，添加第三种组分来构建三元器件以获得更多的可能性来解决上述能量损失问题，已被多次证明是一种简单且高效的策略。

对于采用一个给体材料和两个受体材料的三元体系，获得开路电压提升的最常见方法是引入更宽的带隙受主来调控能级结构或发光特性，这种情况的三元器件开路电压基本落在两个二元之间。此外，三元有机光伏电池的开路电压还存在两种极端情况，即三元器件的开路电压被固定到二元有机光伏电池的最低值或最高值上。最为理想的情况是，三元器件的开路电压比两个二元都高，但这种情况很罕见。另外，添加更宽的带隙材料作为第三个成分会导致外部量子效率带边的轻微蓝移，虽然在许多情况下，短路电流密度也可以实现提升，但这与薄膜形貌密切相关。总而言之，在三元中获得理想的开路电压（比两个二元都要高），且不牺牲甚至扩展外量子效率的带边，是实现有机光伏电池效率突破的重点和难点。本工作提出一种巧妙而又简单的三元策略解决上述问题，以具有相近吸收光谱的BTP-eC9（对称分子）和 BTP-S9（不对称分子）作为两个受体组合构筑三元器件。令人满意的是，得到的三元有机光伏电池表现出比两个二元有机光伏电池更高的开路电压，并没有牺牲外量子效率带边。与BTP-eC9相比，BTP-eC9:BTP-S9 复合材料的重组能降低，能量紊乱减少，发光效率提高，因此有利于降低ΔE2和ΔE3，最终三元器件获得了最为理想的开路电压。此外，BTP-eC9:BTP-S9复合材料还可以增强电荷传输和优化共混膜形貌，从而提高三元有机光伏电池的填充因子。因此，本工作的三元有机光伏电池表现出18.8%的最佳效率（认证效率为18.7%），是目前报道的单结有机光伏电池中的认证记录之一。

结果分析

光伏性能

图1. 材料的分子结构、电化学和光学性质。(A) PM6，BTP-eC9，BTP-S9和BTP-S14的化学结构。(B) 三元有机光伏电池中使用的材料的能级示意图。(C) PM6，BTP-eC9，BTP-S9和BTP-S14纯薄膜的归一化吸收光谱。

图1A给出了聚合物给体PM6，对称受体BTP-eC9和BTP-S14，以及不对称受体BTP-S9的结构。与BTP-eC9和BTP-S14相比，BTP-S9采用了具有不同末端的不对称结构：一种是氯化IC-2Cl与BTP-eC9相同，另一种是具有扩展共轭的氟化NC-2F，与BTP-S14相同。如陈红征教授团队之前工作所报道的，这两个不对称末端赋予了BTP-S9低能量无序度和高发光效率的良好特征。尽管存在分子对称性差异，但接触角测量结果证实BTP-eC9和BTP-S9可高度混溶。两种受体之间的混溶性可以是由Flory-Huggins交互参数量化为。越小，混溶性越好，反之亦然。发现BTP-eC9 和BTP-S9的χ仅为0.008，表明这两种受体之间的混溶性非常好。本工作研究的材料的能级排列和吸收光谱如图1B和图1C所示。BTP-eC9和BTP-S9在能级和吸收曲线上具有相似的特性, 可以确保外量子效率带边不会再构筑三元有机光伏器件时被牺牲。

本工作中有机光伏电池的光伏性能，最优二元和三元器件的J-V曲线如图2A中显示，相关光伏参数和统计数据汇总于表1。很明显，基于PM6:BTP-eC9的有机光伏电池表现出更高的短路电流密度 （27.57 mA cm-2），而基于PM6:BTP-S9的有机光伏电池提供更高的开路电压（0.853 V）。对于三元有机光伏电池，优化BTP-S9作为第三组分的重量比，不同BTP-S9含量的器件参数变化趋势总结在图2B中。当BTP-S9重量比为50%或D:A1:A2 （D: 给体; A: 受体）比率为1:0.6:0.6，开路电压增加到0.861 V，相应的三元器件表现出18.8%的冠军效率，以及高达79.34%填充因子。器件效率的统计结果也证实了三元有机光伏电池的高效重复性（图2C）。此外，最优三元有机光伏电池进一步送至中国计量科学研究院（NIM）进行认证， 认证效率为 18.7% （开路电压= 0.862 V，短路电流密度=27.37 mA cm-2，填充因子=79.00%），这是单结有机光伏认证最高值之一。最有趣的是，本工作的三元有机光伏电池表现出比两个二元有机光伏电池更高的开路电压值，这在以前的工作中很少实现，也是最希望得到的结果。

图2. 光伏性能和稳定性。(A) PM6:BTP-eC9:BTP-S9有机光伏电池的J-V曲线（不同的 BTP-S9 重量比）。(B) 开路电压，短路电流密度，效率和填充因子随BTP-S9 比值的变化趋势。(C) 二元和三元器件的效率直方图。(D) 开路电压随BTP-S9的比率变化统计图。(E) PM6:BTP-eC9:BTP-S9有机光伏电池的外量子效率曲线（不同的 BTP-S9 重量比）。(F) 最大功率点 (MPP) 跟踪的二元和三元有机光伏电池在1个太阳光照下的光稳定性曲线。

由于BTP-S9和BTP-eC9的相似吸收曲线，三元有机光伏电池的短路电流密度也与PM6:BTP-eC9的二元器件保持一样高。相关器件的外量子效率光谱如图2E所示。不出所料，三元有机光伏电池的外量子效率边缘并没有被牺牲掉，而是变得更加陡峭。如此陡峭的外量子效率带边意味着能量紊乱减少了，这有利于辐射复合损失的降低 (ΔE2 )。上述结果表明，三元有机光伏电池中的能量损失得到了很好的缓解，这将在下一部分中详细讨论。对应器件的外量子效率曲线积分的短路电流密度与J - V曲线实测值相吻合，误差小于1%（表1）。采用最大功率点（MPP）跟踪方法，在1个太阳光照下进行230 h的稳定性测试二元和三元有机光伏电池的稳定性（图2F）。两种二元有机光伏电池都表现出相似且快速的性能衰减，相比之下，三元有机光伏电池表现出更好的光稳定性。三元有机光伏电池显着提高的稳定性可能源于优化的相分离以获得更好的热力学稳定形态和加强π-π堆叠以获得更紧密的混合形貌（形貌分析部分给出解释）。

表1. 基于不同二元和三元有机光伏电池的光伏性能参数。

如果将BTP-eC9替换为BTP-S14，对于具有一个不对称受体的PM6:BTP-S14:BTP-S9三元器件，可实现18.1%的高效率，开路电压为0.854 V。如果两个受体都是对称的BTP-eC9和BTP-S14，则 PM6:BTP-eC9:BTP-S14三元器件效率为18.4%，开路电压为0.852 V。然而，这两个三元有机光伏电池没有表现出比相应的两个二元更高的开路电压。尽管第一个具有一个不对称受体的三元有机光伏电池的开路电压（0.854 V）更接近于其二元的最大开路电压 （0.855 V）（表1）。接着，作者尝试了该实验室合成的另一种不对称受体 BTP-S8 和其他两个高效二元系统（PM6:L8-BO和PM6:BO-4Cl），并将三元系统扩展到总共8个，包括对称-非对称分子三元、对称-对称分子三元和不对称-不对称分子三元。发现在大多数情况下，电压在二元和三元器件之间呈现线性关系。然而，在PM6:BO-4Cl:BTP-S8三元器件中观察到理想电压的现象，这两种器件均基于一个对称受体分子和另一个不对称受体分子。这些结果表明，三元器件的开路电压高于二元器件的有趣发现并非巧合，而且这种现象似乎更容易出现在对称-不对称分子三元系统中。此外，在 PM6:BO-4Cl:BTP-S8 三元器件中也观察到更尖锐的外量子效率带边，表明ΔE2的缓解可能是这种较高电压实现的原因。

能量损失

用于计算能量损失的相关表征结果如图3所示，详细的能量损失总结在表2中。三元有机光伏电池的能量损失（0.501 eV）比两种二元有机光伏电池低（PM6:BTP-eC9为0.539 eV，PM6:BTP-S9为 0.527 eV），这有助于其开路电压的提升。与PM6:BTP-eC相比，三元有机光伏电池的能量损失降低源于ΔE2（从0.071到0.048 eV）和ΔE3（从0.217到0.203 eV）的降低。通过分析电致发光 (EL) 和高分辨率傅里叶变换光电流光谱外量子效率 (FTPS-EQE) 光谱，得出三元有机光伏电池中ΔE2的降低很可能与能量紊乱或重组能有关。首先，能量紊乱可以通过乌尔巴赫能量（EU）的一个参数来量化，它遵循乌尔巴赫规则，较小的EU代表较低的能量紊乱。通过将FTPS-EQE用乌尔巴赫规则拟合，作者能够获得EU值，基于PM6:BTP-eC9的有机光伏电池EU为 22.89 meV，基于PM6:BTP-S9有机光伏电池EU为23.39 meV，对于三元有机光伏电池EU 为21.79 meV（图3A-C）。EU的变化与ΔE2的变化一致，证实了能量无序减少对三元有机光伏电池中ΔE2的影响。接着，作者探索BTP-eC9，BTP-S9和BTP-eC9:BTP-S9 (1:1) 复合材料的重组能Δλ变化，（Δλ定义为吸收峰和光致发光 (PL) 峰之间的斯托克斯位移）。如图3D所示，与BTP-eC9 (Δλ = 171.11 nm) 相比，BTP-eC9:BTP-S9复合材料的Δλ值更小（165.68 nm），表明通过将 BTP-S9 引入 BTP-eC9 可降低重组能量。因此，能量无序和重组能量的降低赋予了三元有机光伏电池展现出最小的ΔE2。

表2. 基于PM6:BTP-eC9、PM6:BTP-eC9:BTP-S9 和 PM6:BTP-S9有机光伏电池的详细能量损失数据。

为了分析二元和三元有机光伏电池的ΔE3变化，作者直接测量并比较了它们的发光效率。如图3E所示，基于PM6:BTP-S9 的器件展现出最高的发光效率4.71 × 10-2 %，比基于PM6:BTP-eC9的器件高很多（1.78 ×10-2 %）。对于三元器件，发光效率为2.95×10-2 %，位于二元有机光伏电池之间。上述结果表明，对称-非对称共混（非对称高发光分子）是提高三元有机光伏电池发光效率的有效策略。最后，通过ΔE2和ΔE3的同时降低，三元有机光伏电池表现出最低的能量损失，因此其开路电压表现出最高值。

图3. 三种器件的能量损失分析。(A-C) 归一化 EL 光谱、测量的外量子效率光谱和FTPS-EQE光谱作为能量函数的半对数图，基于(A) PM6:BTP-eC9，(B) PM6:BTP-eC9:BTP-S9 和 (C) PM6:BTP-S9的器件。(D) BTP-eC9，BTP-eC9:BTP-S9和BTP-S9 薄膜的归一化吸收和荧光光谱。(E)电子发光效率。(F) ΔE1, ΔE2和ΔE3值与Eloss的比较。

电荷产生、传输、复合和提取

作者接着探索对称-非对称共混策略对光子到电子过程中载流子动力学行为的影响，即电荷产生（或激子分离）、传输、复合和提取。应用瞬态吸收光谱（TAS）技术研究 这三种混合物中的电荷分离。在这里，作者只关注空穴转移动力学，因为最低未占分子轨道 (LUMO) 偏移量大到足以在这三种共混物中保持有效的电子转移。选择750 nm的激光来选择性地激发受体。对于D:A混合膜，受体的相关漂白峰也在光激发后立即出现（图4A）。然后，受体的TA信号迅速衰减，在~640 nm处出现一个新的漂白峰，根据其吸收特性，这归因于PM6。这表明了从受体到PM6的空穴转移过程。此外，对空穴转移动力学进行了分析，如图4B所示。可以发现所有这三种共混物都显示出超快空穴转移过程，然后根据激子解离时间τ1和激子扩散至界面时间τ2 (图4C)，作者可以得到空穴转移过程的总平均时间（τh），0%器件为3.61 ps，50%器件为4.94 ps，100%器件为4.79 ps，速度快足以实现有效的电荷分离。总体而言，在所有三个系统的类似情况下，界面电荷转移速率很快，证实了对称-不对称受体混合物在不牺牲电荷分离动力学的情况下降低了开路电压损失。

图4. 电荷产生、传输、复合和提取。(A) PM6:BTP-eC9、PM6:BTP-eC9:BTP-S9 和 PM6:BTP-S9 混合膜在 750 nm 激发下的彩色 TA 光谱图。(B) 三种共混膜的空穴转移动力学。(C) 不同体系共混膜的τ1和τ2。(D) 相关体系的电子迁移率和空穴迁移率比较（误差线定义为标准偏差，由八个器件的统计结果计算得出）。(E) 不同器件的开路电压对光强度依赖曲线。(F) 不同器件的短路电流密度对光强度依赖曲线。(G) 相应器件的光生饱和电流密度和内部有效电压函数。

接着，通过空间电荷限制电流（SCLC）法检测电荷传输特性（图4D）。对于空穴迁移率 (μh) 和电子迁移率 (μe)，三元器件显示都表现出最高值。三元器件中同时增强的空穴和电子迁移率有助于提高填充因子，如上光伏性能所示。接着通过测量不同光强（Plight）下的J-V曲线，分析有机光伏电池的电荷复合情况。如图4E所示，发现基于PM6:BTP-eC9:BTP-S9的器件斜率最接近1，该结果表明单分子重组在三元有机光伏电池中受到了很好的抑制。同时，双分子复合的相关性研究显示了所有有机光伏电池的结果相似，如图4F所示。图4G显示了饱和光电流和有效内部电压之间的关系，探究了不同器件的电荷收集效率。发现三元有机光伏电池在最大功率点和短路条件下均表现出比两种二元器件更高的饱和电流，这意味着在三元混合物中电荷提取效率更高。因此，三元有机光伏电池中改进的填充因子可以合理地归因于增强的载流子迁移率，降低的电荷复合程度和高电荷收集概率。

薄膜形貌

进一步研究了对称-不对称分子混合物和三元混合物的形态特征。掠入射广角 X 射线散射（GIWAXS）表征以探索相关薄膜中的分子取向和堆叠，如图5所示。对于 BTP-eC9:BTP-S9 复合材料，观察到与BTP-eC9或BTP-S9相同的分子取向，有趣的是观察到也保持了与 BTP-eC9 相同的高结晶度。考虑到BTP-eC9:BTP-S9 复合材料的共混膜比 BTP-eC9 的表面粗糙度低得多，这些结果进一步支持 BTP-eC9 或 BTP-S9 之间的均匀混合和更有序的分子堆积，这有助于锐化吸收边缘和减少ΔE2 。D:A共混膜保留了聚合物给体 PM6 和受体的分子堆积特性。在平面内方向，三种共混膜表现出相似的结晶特征，而在平面外方向，三元共混物比两种二元共混物表现出更强的π-π堆叠和增强的相干长度，这将有助于增强三元共混物的电荷传输性能。

图5. 三种共混膜的形貌表征。(A) BTP-eC9、 BTP-eC9:BTP-S9 (1:1) 和 BTP-S9 纯膜的 二维 GIWAXS 图像。(B) PM6:BTP-eC9、PM6:BTP-eC9:BTP-S9 和 PM6:BTP-S9 混合膜的二维 GIWAXS 图像。(C) 相关薄膜沿面内（黑线）和面外（红线）方向的一维强度分布。

结论

虽然有机光伏电池在创新的高效材料开发和巧妙的器件设计中得到了飞速的发展。与无机光伏电池相比，其产业化进程中的阻碍之一，过大的能量损失仍然是目前亟待解决的挑战和问题。作者在这里展示了一种有效的策略，将具有相似吸收曲线的对称（BTP-eC9）和不对称（BTP-S9）受体混合用于三元体系，以减少开路电压损失并在有机光伏电池中实现效率突破。值得注意的是，与两种二元有机光伏电池相比，三元有机光伏电池表现出惊喜的电压增加（或显着的开路电压损失减少），而不会牺牲任何光吸收或电荷产生。增加的开路电压源于减少的能量紊乱和抑制的非辐射复合损失，也是均匀混合的BTP-eC9和 BTP-S9 之间增强π-π堆叠的结果，进一步有助于增强 三元有机光伏电池中的电荷传输和电荷收集。结果，实现了18.82% 的冠军效率（18.7% 认证），这是单结有机光伏电池的最高认证效率之一。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

Desired open-circuit voltage increase enables efficiencies approaching 19% in symmetric-asymmetric molecule ternary organic photovoltaics

Lingling Zhan, Shuixiang Li, Yaokai Li, Rui Sun, Jie Min*, Zhaozhao Bi, Wei Ma, Zeng Chen, Guangqing Zhou, Haiming Zhu, Minmin Shi, Lijian Zuo*, Hongzheng Chen* 

Joule, 2022, DOI: 10.1016/j.joule.2022.02.001

研究团队简介

第一作者

占玲玲，浙江大学高分子系博士后 (目前是杭州师范大学材化学院副教授)。2019年于浙江大学高分子科学与工程学系取得博士学位，师从陈红征教授，研究方向为有机太阳电池器件工程。2019年留校进入博后工作站，合作导师李寒莹教授，从事有机光伏材料优化以及有机太阳电池器件研究至今。近年来聚焦于高性能、低成本和简单制备技术的有机光伏器件工程，在三元有机太阳能电池工作机理、厚膜器件、形貌调控、器件结构和器件物理等方面开展系统研究，并取得了一系列进展。2021年加入杭州师范大学参加教学科研工作，以第一作者和共同一作在Joule, Advanced Materials, Energy Environmental Science, Advanced Science, Nature Communication, Journal of the American Chemical Society等杂志发表多篇论文。

共同一作

李水兴，浙江大学高分子系博士后（现职称：专职研究副研究员）。2017年于浙江大学高分子科学与工程学系取得博士学位，导师为施敏敏教授和陈红征教授，研究方向为有机光伏材料的设计及其光伏应用。2017年留校开展博士后工作至今。近年来在非稠合和非对称受体材料方面，开展了研究工作，取得了系列成果。以一作或共一身份，在Nature Communications, Journal of the American Chemical Society, Advanced Materials, Joule, Energy & Environmental Science等期刊杂志发表了相关工作。

共同一作

李耀凯，浙江大学高分子系博士生。浙江大学高分子系2018级直博生，导师为陈红征教授和左立见研究员。研究方向为聚合物太阳能电池，近年来在半透明有机太阳能电池和三元有机太阳能电池方向取得一些成果，以第一作者和共同一作在 Advanced Energy Materials, Energy Environmental Science, Nature Nanotechnology等杂志发表了相关工作。

通讯作者

陈红征，浙江大学高分子系教授。1988年浙江大学本科毕业，1994年浙江大学博士毕业后留校任教，1999年晋升为教授，2011年受聘为浙江大学求是特聘教授。先后在香港科技大学(1999)、比利时Antewerp大学和欧洲高校微电子中心（IMEC）(1999-2001)、美国Stanford大学(2005和2007)进行访问研究。主要从事有机高分子和有机无机杂化钙钛矿光电功能材料与器件的研究工作，在Nature Nano., Adv. Mater., Chem. Rev., J. Am. Chem. Soc., Nature Commun., Joule, Angew. Chem. Int. Ed., Energy Environ. Sci., Adv. Energy Mater. 等本领域著名学术刊物发表论文400多篇。

通讯作者

左立见，浙江大学高分子系 “百人计划”研究员、浙大科创中心双聘青年学者。2014年6月在浙江大学高分子科学与工程学系获博士学位（导师：陈红征教授），随后分别在浙江大学（合作导师：李寒莹教授）、加州大学洛杉矶分校材料系（导师：Yang Yang院士）和华盛顿大学材料系（合作导师：Alex Jen院士）从事博士后研究。2020年，入选国家人才项目，以浙大“百人计划”研究员身份加入浙江大学高分子系-有机半导体研究室。主要研究兴趣为有机和有机-无机复合半导体材料及器件。近年来聚焦高性能、低成本聚合物和钙钛矿光伏材料和器件以及其中的光物理和器件物理过程，取得了一系列进展。以第一作者/通讯作者身份在Nature Nanotechnology, Science Advances, Nature Communication, Journal of the American Chemical Society, Energy & Environmental Science, Advanced Materials等国际核心期刊发表论文40多篇。

通讯作者

闵杰，武汉大学高等研究院特聘研究员。2008-2011年在中科院化学所李永舫院士课题组从事有机高分子设计与合成研究工作；2011年10月加入德国埃尔兰根-纽伦堡大学Christoph J. Brabec教授课题组攻读博士学位，研究方向为器件物理。2015年10月博士毕业后继续留在该组和在纽伦堡能源产业园从事博士后研究工作；2017年1月入职武汉大学高等研究院，任特聘研究员。长期从事有机光电功能材料的设计合成、形貌物理与器件稳定性研究、器件结构与工艺研发以及柔性电池产业化等研究，重点开发第三代柔性有机太阳能电池技术。以第一或通讯作者发表学术论文60余篇，包括Joule, Nat. Commun., Energy Environ. Sci., Adv. Mater., Angew Chem等。

（本稿件来自Cell Press）

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