明显是没scf收敛，见你的贴来的倒数第三行，这个问题我处理了2年了。我把我的经验说说好了。 我的经验，Dmol3处理有磁金属体系经常不收敛。一般体系不大建议直接采用castep。 先回答你的问题： 1、use sysm选了没啥影响，因为不涉及opt cell。 2、metal肯定需要勾选，会影响到k-point的大小和smearing。 3、spin unrestricted如果你非常肯定没有单电子存在不勾确实没关系，但一般勾上可以让程序自己来找合理的spin.我似乎觉得应该是有磁性的。 4、这种体系本身不是很好算，其实可以在INPUT FILE修改，但是没意义，因为我们这试过，还是不收敛。 5、smearing其实有些影响，较大的smearing配合较大的DIIS很勉强能算几步，但是还是会出错。 6、opt cell一般吸附的研究不太考虑。 我在做的时候大多数因素都考虑过，我印象中如果吧charge mix那一项调整到0.05左右，DIIS调整到8是可以收敛，另外还需要把multipolar调整到16极展开，这样不需要太大的smearing。即便是这样，优化得到的结构铁原子之间的距离比优化前小的多，这样意味着金属表面都开裂了，说明初始的晶体参数就不合适，这是可以理解的。然而Dmol3 opt cell是非常不可靠的，不同的收敛标准和计算参数些许偏差都会造成cell的大小有很大的差异。而这些不合理的cell的切面优化仍然会不收敛。 另外真空层高度建议不要小于分子的最大长度（或是预计的高度）加上两倍的orbital cutoff。如果计算条件允许，建议采用castep，并且表面体系RPBE比PBE容易收敛，而dmol3不能体现出RPBE的特性。 个人愚见，望指教，