2、橘子联盟 第112集~第113集 剧情简介：回到真新镇后，他为了替大木博士拿GS球而前往橘子群岛，并在一时兴起下决定挑战橘子联盟。旅行刚开始，小智一行人来到内木研究所，然而这里令小刚燃起浓厚的兴趣，并毅然决定留在内木研究所帮忙，而小智与小霞也决定跟他道别。小建由于得知两人与大木博士熟识，便决定跟着他们一起旅行，橘子群岛的旅程在此刻才正式展开。最终小智在胜利者杯大获全胜。从橘子群岛回来后，小智在橘子群岛旅行的小建也决定留在大木研究所担任助手，不再旅行，同时小刚再度回归队伍，三人就此往城都地方出发。3、成都联盟 第267集~第273集 剧情简介：在城都联盟白银大会16强中，小智再度与小茂决战，这场6对6全面对战，双方都以最强的阵容来应战。最后的殊死斗，小智的喷火龙对小茂最强的水箭龟，小智利用对战场地，喷火龙用“过热”熔化场地，水箭龟的“水炮”令场地满布蒸气。喷火龙乘机接近水箭龟，贴身混战后，水箭龟失去战斗能力，小智以6比5打败小茂晋级。但是到了8强与来自丰缘地区的叶越交手时，叶越充满特性的神奇宝贝使小智陷入危机，小智和叶越激战后派出最后仅余仍能作战的神奇宝贝－喷火龙和火焰鸡作为两人之间的殊死斗，最后喷火龙和火焰鸡虽一同站起，但喷火龙尝试再用“喷射火焰”时倒下并失去战斗能力，小智以5比6战败，8强止步。另外，虽然叶越打败小智进入前四强，可惜他的火焰鸡已受重伤，没有派它上场，最终败给樱桃镇出身的选手杜舍，4强止步。4、丰缘联盟 第125集~第130集 剧情简介：到达未白镇后，小智采纳叶越的建议，先步行至古辰镇寻找丰缘地方的名研究员－小田卷博士，在此同时、小遥也正好前往，小智因此在小田卷研究所认识了新人协调训练家小遥和其弟弟小胜，后来小刚再次加入，4人结伴并展开全新的冒险─丰缘之旅。另外、小遥到达凯那市参加华丽大赛，虽然不幸战败，但也因此找到了目标─参加华丽大型庆典。4人旅行的途中还遇上丰缘地方两大邪恶组织—水舰队与火岩队，有时他们也加入阻止这两大邪恶组织的计划。在彩幽大会时却以5比6败给哲也，再度于8强出局，并在最后以哲也获得优胜的结局下闭幕5、神奥联盟 第94集~第104集剧情简介：当小智取得7枚神奥地方徽章时，在雷司的提议下，小智与真司在睿智湖为各自对培养神奇宝贝的理念而进行6对6全体战。但真司的战术，加上小智一次次的战术失误，令真司取得压倒性优势。在小火焰猴进化成猛火猴的情况下，小智仍不能挽回败局：猛火猴的“音速拳”对电击兽的“雷光掌”，最后猛火猴失去战斗能力，小智以2比6惨败收场。终于，小智获得参加神奥联盟的资格，在8强时与劲敌真司碰头，如临大敌的两人为自身的理念进行终极决战。有史以来最长的6对6全体战展开，激战连场，最后是由小智的烈焰猴对真司的电击魔兽进行最终战，小智终于以6比5战胜真司，一雪前耻。