活性氮(Reactive Nitrogen, Nr)是环境中除N2以外的可利用性氮, 具有高度的流动性, 能够被植物吸收利用, 具有生态环境和气候效应(Galloway et al, 2002; Erisman et al, 2011; Oita et al, 2016).Nr的增加能在一定程度上增加作物及肉类的产量, 保证粮食安全, 但目前全球的Nr量已经超过地球可承载限度, 引发诸如水体富营养化、土壤酸化、臭氧、雾霾、酸雨等一系列问题(Schlesinger et al, 2009; Will et al, 2015).随着工业化和城市化进程的加快, 人们对粮食、肉类等农产品的需求量不断提高, 农业生产压力随之增长.我国是世界上最大的Nr生产国和消费国, 年氮肥施用量超过世界的1/3, 2010年Nr产量比1910年增加了6倍, 未来我国农业生产中将面临较大的Nr减排压力(Cui et al, 2013; Zhang et al, 2013).

近年来, 国内外学者从多个方面对Nr进行了大量研究, 包括排放清单编制(施亚岚等, 2014a; Gu et al, 2015)、排放源及减排潜力分析(Misselbrook et al, 2000; 施亚岚等, 2014a)、变化趋势及预测(Gu et al., 2015)等；也从粮食生产及畜禽养殖(阮妙鸿等, 2011; 王桂良, 2014; 邓俊杰, 2016; 龚律, 2017)、能源消耗(施亚岚等, 2014a)等多角度分析了Nr排放特征及调控措施；研究的尺度涵盖全球、国家、省份、市域等, 如Galloway等(2002)对全球200年时间尺度的Nr变化进行了研究；涉及的研究方法有排放因子法、氮素循环模型IAP法、氮足迹等(Zhang et al, 2007; 徐昌城等, 2016).例如, 于洋等(2012)以厦门市为例分析了其1988—2009年居民食物氮素消费的变化特点及影响因素；李艳春等(2014)估算了1991—2010年福建省农业生态系统N2O排放量并分析了其排放特征；高伟等(2019)基于长江经济带各地区1952—2016年氮活动数据, 构建了天然和人为氮输入模型并评估氮输入负荷的时空变化特征.通过以上研究发现, 不同形态的Nr排放来源多样, 且地域间Nr生产与排放特征存在较大差异.因此, 基于省份活动数据, 采用自下而上的方法对自然流域的Nr排放进行核算, 能够更加清晰地分析流域尺度的Nr排放量及不同形态排放量的时空分布特征, 对制定流域上下游的宏观调控减排措施更有现实指导意义.

黄河流域在我国社会经济发展和生态安全方面具有十分重要的地位, 目前, 黄河流域生态保护和高质量发展已成为黄河流域转型发展过程中的艰巨任务(陆大道等, 2019).黄河发源于青藏高原, 流经青海、四川、甘肃、宁夏、内蒙古、陕西、山西、河南、山东9个省区, 全长5465 km, 流域面积79.5万km2, 是我国仅次于长江的第二大河.黄河流域连接着青藏高原、黄土高原、华北平原的生态廊道, 拥有祁连山、三江源等多个国家公园和国家重点生态功能区, 是我国重要的生态屏障.2018年年底, 黄河流域总人口4.2亿, 占全国的30.3%；地区生产总值23.9万亿元, 对全国的贡献率达26.5%.黄河流域作为我国重要的经济地带, 有黄淮海平原、汾渭平原、河套灌区三大农产品主产区, 粮食和肉类产量占全国1/3左右, 以8.28%的国土面积生产了13.4%的粮食, 对维护我国粮食安全发挥了重要作用(赵银亮等, 2011; 方创琳, 2020).但黄河流域生态环境脆弱, 土壤疏松, 水土流失严重, 农作物生产中过量施肥及畜禽粪便的不合理处置使携带大量氮、磷元素的泥沙随暴雨汇入河流, 增加了水体中化学需氧量(COD)、总氮(TN)和总磷(TP)等污染物的浓度, 引起水质恶化.2005年及2010年黄河流域内河津、吊桥、坡头等监测站点水质呈劣Ⅴ类, 已严重影响当地生态环境, 甚至引起地下水污染.此外, 空气污染是黄河流域面临的又一环境问题, 以兰州为例, 2005年其可吸入颗粒物浓度为0.158 mg·m-3, 是海口的4倍, 而气态Nr排放是引起雾霾等空气污染的重要因素.基于此, 本文以黄河流域为研究对象, 通过核算2000、2005及2010年流域农业生产Nr排放量, 分析各形态排放量的时空变化特征, 旨在为黄河流域生态环境质量的改善提供更有针对性的建议, 同时也为其他流域Nr排放核算和综合调控提供借鉴.

本文研究对象为2000年、2005年、2010年黄河流域农业生产的Nr排放情况.Nr主要包括氨(NH3)、氧化亚氮(N2O)、氮氧化物(NOx)及排放到水体的氮(Nr-wp)等形态(Oita et al, 2016).农业生产过程中NH3的排放主要来源于农田生态系统、畜牧业、生物质燃烧及人体排泄物.农田生态系统NH3排放是指以作物种植为核心的农业种植过程中所产生的氨排放, 包括土壤本底、化学氮肥施用、固氮植物和秸秆堆肥4个方面.其中, 土壤本底即各省份包括培育鲜花、树木等的田地播种面积；在我国, 常见的3类固氮植物为大豆、花生、绿肥；秸秆堆肥NH3排放指主要作物作肥料还田时向大气排放的NH3；畜牧业NH3排放包括规模化养殖、散养和放牧饲养3部分.生物质燃烧涉及森林大火、草原大火、秸秆焚烧、薪柴燃烧4种形式, 此处仅考虑农田秸秆燃烧.以乡村未使用卫生厕所人粪便氨排放量代表人体排泄物(中华人民共和国环境保护部, 2014).

N2O主要来源于农用地的直接排放、间接排放及畜禽养殖3部分.其中, 农用地直接排放是指当季输入农用地的氮转化为N2O的过程, 来源包括化学氮肥施用、粪肥及秸秆还田.农用地间接排放指施放包括大气氮沉降引起的N2O排放和氮淋溶径流损失引起的N2O排放.此处研究的农用地包含四季非蔬菜旱地、水旱轮作旱地、水稻田、蔬菜地、茶园果园5种用地类型.畜禽养殖系统N2O排放是指在畜禽粪便施入到土壤之前动物粪便贮存和处理过程中所产生的N2O, 畜禽粪尿氮排泄量是其主要影响因素(国家发展和改革委员会应对气候变化司, 2014).

NOx的来源包括化石燃料燃烧等人类活动及土壤、闪电、生物质燃烧等自然活动(Cui et al, 2013b).本研究核算农业生产中的NOx, 因此, 仅包含农、林、牧、渔的排放量.

Nr-wp是指各种形态的Nr排放到地表水体的部分, 农业生产的来源主要考虑作物系统氮输出和畜禽养殖系统氮输出两部分.其中, 作物系统氮输出有淋洗、径流和土壤氮累积3种形式, 畜禽养殖系统氮输出考虑粪便流失和淋洗.

所需数据涉及农业生产等方面, 包括基础的活动面数据和各排放源Nr排放因子及参数.其中, 基础活动数据包括各类农作物播种面积及产量、畜禽出栏及年底存栏量、化肥施用量及耕地面积；排放参数主要指不同形态Nr各排放源的直接排放系数.除此之外, 还包括农作物参数(包括干重比、含氮量、秸秆含氮量、经济系数及根冠比)、畜禽和乡村人年排泄氮量, 以及农田径流、侵蚀和淋洗的氮排放系数.

数据主要来源于各类统计年鉴及政府文件资料.农产品生产、化肥施用、耕地面积数据来源于2000、2005及2010年的《中国农业年鉴》, 畜禽养殖等活动面数据来源于2000、2005及2010年的《中国畜牧业年鉴》.在Excel软件中对农业生产的活动面数据进行整理与计算, 分析黄河流域各省份粮食生产过程中Nr排放的具体情况.

本研究采用排放因子法, 以收集的农业生产的活动面数据为基础, 参考《中国氮素流动分析方法指南》(蔡祖聪等, 2018)、《2014大气氨源排放清单编制技术指南》(中华人民共和国环境保护部, 2014)、《2005中国温室气体清单研究》(国家发展和改革委员会应对气候变化司, 2014)及文献资料(Huang et al, 2012; Ma et al, 2012), 自下而上地对黄河流域2000年、2005年、2010年的Nr排放量进行计算.不同类型的Nr在计算公式上有细微的变化, 但本质区别不大.排放总量即为活动水平与排放系数的乘积.

排放因子法计算N2O和NH3的基础公式可概括如下：

式中, 下标i为省份, j为具体排放源, y为年份, Ei, j, y为y年i省份j排放源的Nr排放量(Gg), A为计算该排放源所需的活动面数据, Ei, j为i省份j排放源的排放因子.NH3排放参考《2014大气氨源排放清单编制技术指南》, γ为氮与大气氨之间的转换系数, 针对畜禽养殖业, 取1.214(即17/14), 农田系统取1.0；N2O排放方面, γ则表示氧化亚氮转换系数, 其中, 农田系统取1.571(即44/28), 畜禽粪便管理取1.0.

本研究核算的农业生产NH3排放量计算公式为：

式中, TNH3为整个农业生产活动产生的NH3(Gg), CNH3为农田生态系统的NH3排放量(Gg)；LNH3为畜禽养殖系统NH3排放量(Gg)；BNH3为生物质燃烧产生的NH3量(Gg), 此处为不同作物的干物质质量乘以系数所得；PNH3为人体粪便产生的NH3排放量, 由成年人口数量乘以人体排泄物系数所得.

农田作物系统NH3排放量计算公式如下：

式中, CNH3为农田作物系统的NH3排放量(Gg), C1、C2、C3、C4分别为生物固氮、氮肥施用、土壤本底、秸秆堆肥的NH3排放量(Gg), 其中, C1为各类固氮作物的种植面积与固氮率的乘积之和, C2为氮肥施用量与肥料氮含量的乘积, C3为耕地面积与土壤本底排放系数的乘积, C4为秸秆质量与秸秆堆肥排放系数的乘积.

畜禽养殖系统NH3排放量计算公式如下：

式中, Bi为第i种畜禽年底出栏或存栏量(104头), Di为第i种畜禽平均粪尿氮排泄量(kg·头-1·d-1), Fi为第i种畜禽的饲养周期(d), Gi为第i种畜禽圈舍和存储阶段的粪尿挥发比例.

农田生态系统、生物质燃烧、人体排泄物相关NH3排放因子如表 1所示, 畜禽养殖系统的相关NH3排放因子详见文献(Gao et al., 2020).

本研究核算的农业生产N2O排放量计算公式为：

式中, TN2O为整个农业生产过程产生的N2O(Gg), CN2O为农田作物系统的N2O排放量(Gg)；LN2O为畜禽养殖系统的N2O排放量(Gg).其中, CN2O包含农用地直接排放和农用地间接排放两部分, 农田作物系统相关的N2O排放因子如表 2所示.

畜禽养殖系统系统N2O排放量计算公式如下：

式中, Bi、Di、Fi含义与公式(4)一致, Hi为第i种畜禽圈舍和存储阶段的粪尿N2O排放比例, 该比例取值为0.5%(Ma et al, 2012; Gao et al, 2020).

NOx排放量的计算公式如下：

式中, Q为NOx排放量(Gg)；Fik为部门i中能源k的消耗量(kg), EFik为以NO2计算的排放因子；P为平均污染控制水平下的NOx脱氮率, 2000、2005及2010年分别取10%、15%及30%(施亚岚等, 2014b).农业能源消费相关的NOx排放因子见表 3.

本研究核算的农业生产Nr-wp排放量计算公式为：

式中, TNr-wp为整个农业生产过程产生的Nr-wp(Gg), CNr-wp为农田作物系统的Nr-wp排放量(Gg)；LNr-wp为畜禽养殖系统的Nr-wp排放量(Gg).CNr-wp通过农田的氮投入和相应的径流、侵蚀、淋洗系数进行核算, 在核算时需要扣除以NH3、N2O形式排放的气体Nr(李艳霞等, 2003; Misselbrook et al, 2012; Ma et al, 2012; 蔡祖聪等, 2018).根据相关文献, 该系统的径流、侵蚀和淋洗系数分别为9.6%、0.3%、18.8%(Ma et al., 2012).

畜禽养殖系统Nr-wp排放量计算公式如下：

式中, LNr-wp为畜禽粪便产生的Nr-wp(Gg), Lmanure为畜禽的粪便排泄量(Gg), 由各类畜禽的数量与排放因子相乘得到；L1为畜禽粪便的NH3挥发(Gg)；L2为N2O排放(Gg)；L3为反硝化(Gg)；L4为畜禽粪便还田(Gg).具体排放因子详见文献(Ma et al., 2012).用面积加权法将省级尺度的Nr排放数据转换为流域尺度的数据.

根据排放因子法, 本研究对黄河流域2000、2005及2010年Nr排放总量的核算结果如表 4所示.由表 4可知, 2000、2005及2010年黄河流域农业生产中Nr排放总量分别为2185.24、2474.03、2239.97 Gg, 排放总量先增后减.2005年较2000年的Nr排放总量增加了288.78 Gg, 增长幅度为13.22%, 年均增长率为2.51%.2010年Nr排放量较2005年减少了234.06 Gg, 年均增长率为-1.97%, 增长幅度为-9.46%.整体来看, 2010年Nr排放量较2000年增加了54.72 Gg, 增长幅度为2.50%, 年均增长率为0.25%.其中, Nr-wp呈负增长, 增长幅度为-1.06%, 年均增长率为-0.11%；NOx、N2O、NH3呈增长趋势, 增长幅度分别为23.91%、10.65%、10.61%, 年均增长率分别为2.17%、1.02%、1.01%.各形态Nr排放变化与Nr排放总量的变化基本一致, 但个别形态又有所区别, 这主要与各形态Nr占Nr总量的比重有关.

由表 4还可知, Nr-wp和NH3所占比重最大, 分别为67.23%~69.65和28.16%~30.39%, 二者所占比重之和大于97%；N2O所占比重较低, 为2.01%~2.17%；NOx所占比重为0.18%~0.22%.NOx占比小的原因是仅核算了农业生产领域的Nr排放, 未涉及交通运输等能源活动这一NOx的主要来源.2000—2010年, Nr-wp占比趋于减小, NOx、N2O、NH3占比趋于增加.2010年较2000年, 仅Nr-wp呈减少态势, 因Nr-wp占比显著大于其他3种形态之和, 对排放总量的变化贡献最大, 所以排放总量也呈减少趋势.黄河流域农业生产的Nr排放总量及形果表明, 2005—2010年, 流域内Nr排放量呈先增后减趋势, 这主要是因为2007年前后我国畜牧业受到了高致病性禽流感、口蹄疫、猪链球菌等动物瘟疫的影响, 而后较长一段时间内畜禽养殖处于恢复期, 但2010年多数地区畜禽养殖量仍未恢复到2005年水平.如2000、2005及2010年青海省羊年底存栏数分别为1642.04、1765.68、1505.25万只, 内蒙古羊年底存栏数分别是3551.58、5419.99、5277.2万头, 2010年牲畜饲养数量出现明显下降.

Nr-wp是导致水体富营养化、硝酸盐污染的重要因素, 而NH3的大量排放会引发雾霾等大气环境问题, 诱发人类呼吸系统疾病.因此, 减缓黄河流域农业生产中Nr-wp、NH3的排放有助于改善流域生态环境.

流域内各省份地理位置、自然资源、经济发展水平等存在差异, 因此, 各个省份农业生产Nr排放量悬殊较大(表 5).可以看出, 2000年, 各省份Nr排放量由大到小依次是河南>陕西>山西>山东>甘肃>宁夏>内蒙古>青海>四川；2005年内蒙古Nr排放量略高于青海, 居于第6位；2010年, 甘肃省Nr排放量超越山东, 位居第4.在所研究的3个年份中, 内蒙古、四川、青海、宁夏、甘肃5省排放量不断增加；山西省排放量不断下降；山东、河南、陕西排放量先增加后减少.河南省是我国的农业大省、粮食生产大省、人口大省(赵德友等, 2019), 对黄河流域Nr排放总量贡献最大, 占排放总量的22%以上, 2005年排放量最高达637.20 Gg；其次是陕西, 占排放总量的比重大于20%, 两省份所占比重之和大于44%.

2000、2005及2010年黄河流域内各省份Nr年均排放量如图 1所示.年平均排放量结果能反映Nr排放总量在各省份间的分布情况, 年均增长率能反映增长速度和变化趋势.排放量分布方面, 2000—2010年, 黄河流域内各省份Nr排放总体上可分为高、中、低3个层次.整体来看, 黄河流域内农业生产Nr排放量东高西低、中下游高于上游.流域内各省份Nr平均排放量为255.53 Gg, 中下游河南、山西、陕西、山东均高于平均水平.陕西、山西、河南、山东4省农业生产发达、农业人口众多, 山西、陕西均有较大的国土面积位于流域内；流域属于季风气候、多暴雨, 暴雨冲刷黄土高原导致流域中下游水土流失现象严重(郑利民等, 2007), 进而导致大量Nr-wp排放.流域上游省份畜牧业发达, 但由于该地气候干旱以放牧为主, 牲畜粪便直接还田, 因此, 各形态Nr排放量及占比均较小.四川排放量低的主要原因是仅有4%的国土面积位于流域内, 加权值小.

排放量变化方面, 内蒙古Nr排放年均增长率最高, 为4.78%；其次为宁夏、甘肃、四川、青海、河南、陕西, 年均增长速度分别为2.44%、2.14%、0.96%、0.67%、0.22、0.19；而山东、山西Nr排放量年均增长率均小于0, 分别为-1.94%、-2.57%.整体呈西增东减、上游增加中下游减少的趋势, 与年均排放量的空间分布相反.黄河流域Nr排放年均增长率为-0.25%, 仅流域下游的山西、山东年均增长率低于流域平均水平.部分省份年均排放量与排放量的年均增长率存在空间上较大的不对称, 主要是两种情况：排放量较高、排放增长率处于一般水平, 如陕西、山东、山西、河南；排放量不高、排放增长速度较快, 如内蒙古、宁夏、甘肃.上游Nr排放量年均增长率大的原因主要是各省份农业生产方式有所调整.以年均增长率最大的内蒙古为例, 2000—2010年, 农业产值增幅达197.09%, 其中, 蔬菜产量从2000年的759.87万t增长到2010年的1326.15万t, 增长幅度达74.52%, 与此同时蔬菜用地施肥量大增, 蔬菜用地的施肥量和淋失量远大于其他用地类型(杨虎德等, 2020)；畜牧业方面, 不断加大农牧区建设养畜和科学养畜, 牧业产值增幅高达293.10%.中下游省份城镇化率速度普遍高于流域内其他省份, 农业现代化程度的提高及第一产业产值所占比重下降共同使中下游Nr排放年均增长率较低.

2000、2005及2010年黄河流域内9省农业生产不同形态的Nr排放情况如图 2所示.各省份Nr排放中, Nr-wp占排放总量的比重最大, 约为64%~78%；其次为NH3, 占比为22%~32%；N2O和NOx占比较小, 分别为1%~3%和0%~1%.Nr-wp在4种形态中排放占比最高, 因此, 其排放量的增减最能影响Nr排放总量的变化.2005—2010年, 山东、山西、河南、陕西、四川由于猪、牛、羊等畜禽养殖业数量明显减少, Nr-wp排放均呈现不同程度的下降, 内蒙古、青海、青海、宁夏Nr-wp排放出现小幅增长, 增长幅度远小于下降幅度, 因此, 流域整体的排放量也趋于减小.NH3排放方面, 2000—2010年, 中下游山西、山东NH3排放量增幅小于0, 其他省份均大于0, 以内蒙古增长幅度最大, 达79.80%.N2O排放量相对较小, 其变化情况与NH3较为相似.2000—2010年, 仅山西、山东两省N2O排放大幅减缓；其余各省份增幅均大于0, 其中, 内蒙古增幅最大, 高达71.00%.Nr-wp、NH3、N2O年均排放量在流域内各省的分布均以农业大省河南最高, 分别为393.41、177.85、13.64 Gg；陕西和山西次之.农业生产中NOx的排放量极小, 各省变化幅度较大.流域内NOx年均排放量以山西省最高, 为1.71 Gg, 这主要是因为该省作为我国重要的产煤大省和能源基地, 影响着农业生产中的能源消耗.

本研究中的活动面数据多来源于相关统计年鉴, 参数来自已发表文献或著作.本研究中将来自统计年鉴的农作物种植面积、作物产量、化肥施用、耕地面积、畜禽养殖等活动数据给相关环节带来的不确定性定为5%(Gu et al, 2015; Gao et al, 2020)；将农作物参数(包括干重比、含氮量、秸秆含氮量、经济系数及根冠比)、畜禽养殖和乡村人年排泄氮量、秸秆焚烧和还田比率、大气氮沉降系数、农田径流、侵蚀和淋洗的氮排放系数等计算氮流动或排放的参数给相关环节计算结果带来的不确定性设为10%~20%(Ma et al, 2012; Gao et al, 2020)；最终采用误差传递的做法对不同形态及各形态Nr排放总量进行了不确定性分析(Gao et al, 2018; IPCC, 2000)(表 6).此外, Nr的农业生产源还包括生物质燃烧, 如秸秆灶膛燃烧、秸秆田间燃烧、薪柴燃烧、草原大火和森林大火等排放源, 但由于部分省级活动面数据的缺失, 本研究仅计算了秸秆田间燃烧.同时, 不同省份内部之间由于地理条件、社会经济发展水平有所差异, 会给Nr排放带来一定的异质性, 本研究采用面积加权法计算流域内的Nr排放, 在一定程度上也给本结果带来一定的不确定性.总体而言, 部分生物质燃烧排放源活动水平数据缺失和各省份内部的异质性是黄河流域农业生产Nr排放清单核算过程中不确定性产生的重要原因, 不确定程度均在可接受的范围内.

各形态Nr排放的不确定性程度不一, 其中, Nr-wp排放的不确定性最大.张千湖(2017)核算的2000、2005及2010年全国尺度人为源排放到水体的Nr量分别为14571.68、17955.56、20897.67 Gg, 按黄河流域面积占比8.28%计算, 黄河流域内的Nr-wp排放量分别为1206.72、1486.95、1730.59 Gg, 本研究核算的流域Nr-wp排放量分别为1522.01、1704.95、1505.82 Gg, 分别相差20.71%、12.78%、12.99%.高榕(2018)核算的山东省2015年农业源氨排放清单中化肥施用氨排放为355.74 Gg, 经过面积加权后计算得黄河流域内山东省化肥施用产生的氨排放量为46.25 Gg, 本研究计算的2010年山东省化肥施用产生的氮排放量为39.70 Gg, 相差14.17%.

在构成黄河流域农业生产Nr排放的4种形态中, Nr-wp占比最大, 约为68%；NH3占比次之, 约为28%；N2O占比较小, 约为3%；NOx占比小于1%.王丹等(2016)分析了常熟市辛庄镇2000—2012年农田生产和畜禽养殖系统的氮素流动特征, 结果表明, 损失的氮素有54.5%进入到水体, 其次为氨.张千湖等(2017)对福建省地级市人为源不同形态Nr排放构成进行分析, 发现排放到水体的量约占总量的50%, NH3约占30%, N2O和NOx占比较小.与该研究一致, Nr-wp、NH3皆为排放量占比较大的两种形态.

流域内农业生产不同形态Nr排放量(表 4)结果说明, 2000—2010年Nr排放总量先增加后减少, 整体呈增长趋势, 主要是因为城市化和人口增长导致的农业生产方式、化学氮肥施用及畜禽养殖格局变化所致.2010年Nr排放量低于2005年的原因主要是在2007年前后我国遭遇了禽流感、口蹄疫等动物瘟疫, 流域内主要畜禽养殖数量明显减少, 2010年尚未恢复到瘟疫之前的发展规模.其中, 家禽、羊数量波动较大, 如山东省2005年和2010年家禽存栏量分别为9646、7033万只, 年均增长率为-6.12%；河南省2005、2010年羊年底只数分别为917、436万头, 年均增长率为-13.82%.黄河流域内家禽和羊的数量分别从2005年的35026、4609万只(头)减少为2010年的32494、3542万只(头).

黄河流域农业生产Nr年均排放量及增长率(表 5、图 1)和各省份不同形态Nr排放特征(图 2)的结果表明, 流域内各省份Nr排放情况存在较大差异.因此, 对黄河流域综合生态治理要协同推进、因地制宜分别对上、中下游实施不同的Nr减排调控策略.

上游省份Nr排放量低但增长迅速, 若不加以适当调控, 极易破坏脆弱的生态环境.NH3可促进酸沉降和二次颗粒物的形成, 加剧雾霾、温室效应等大气污染状况.以甘肃、内蒙古的省会城市兰州、呼和浩特为例, 2005年兰州可吸入颗粒物浓度显著高于呼和浩特, 两城市空气质量达到好于二级的天数分别为238 d和312 d.在甘肃省的NH3排放源中, 畜禽养殖业NH3排放量约是农田生态系统NH3排放量的2倍.上游省份多为我国牧区, 因此, 上游5省Nr减排的重点在于调整畜牧业生产方式, 引导养殖户科学合理喂养, 做好畜禽养殖的发展规划及畜禽粪便治理规划, 分区域设置污染处理设施并引进生态处理措施, 如生物干燥法、发酵床养殖技术等(Morrison et al, 2003; 何加骏等, 2010)；在适宜种植的养殖场附近种植农作物, 推进种养结合以吸纳畜禽粪便回田；在保证营养和健康的前提下引导居民主动调整膳食结构以缓解牧区Nr减排压力.

中下游省份Nr排放量大, 以Nr-wp排放最为显著, 该区域“地上悬河”众多, 极易造成恶化的水质倒灌农田, 影响农产品品质, 引发粮食安全及环境安全问题.中下游农业生产强度大, 滥用化肥、农药以及缺乏对剧毒、高残留农药的严格监管导致大量污染物排入水体, 尤以支流渭河水质污染最为严重, 渭河内的监测站拓石、吊桥2005及2010年水质类别均为劣Ⅴ类, 超标物中均含有氨氮.此外, 受陆源径流、农业废水和生活污水排放及海水养殖污染等的影响, 过量的氮和磷还会导致黄入海口和渤海海域近岸海水富营养化, 甚至引发“赤潮”现象, 破坏生物种群结构, 降低生物多样性, 破坏局部海域的生态环境平衡, 导致大量海洋生物死亡, 对渔业资源及海水的利用和人体健康都带来损害(刘淼, 2016).因此, 要着重减轻中下游河套灌区、汾渭平原等粮食主产区的农田生态系统Nr排放, 大力推进实现农业现代化, 减轻对化学氮肥的依赖程度.已有研究表明, 施氮量及氮肥种类是影响氮素淋洗量的重要因素, 降雨强度、植被覆盖、土壤性质和坡度是影响氮素径流量的主要因素(王家玉等, 1996; 李晓欣等, 2003; 王桂良, 2014).Hu等(2020)研究发现, 在农业生产阶段通过减少化肥施用并通过粪便和秸秆回田代替部分肥料可减少2%~25%的Nr等方面的环境影响, 全国范围内普及更先进的生产管理技术可减少46%~53%的环境影响.在黄河流域各个农业生产区中, 可根据不同的耕种特点及方式适宜降低施肥量, 减少碳铵等淋洗速率大、排放因子高的氮肥施用量, 如通过根层氮素实时监控以优化区域尺度最佳施氮量；在土壤侵蚀严重的黄土高原区域种植根系发达、固土性强的树种(王桂良, 2014; 孙猛等, 2016; 廖伟等, 2018).同时加强测土配方施肥力度、控制施肥强度、多施缓控释肥、覆土深施等可以提高氮肥利用率, 减缓Nr排放.

1) 黄河流域2000、2005、2010年农业生产中Nr排放总量先增加后减少, 排放量分别为2185.24、2474.03、2239.96 Gg.Nr-wp是主要的Nr排放形态, 对Nr排放总量的贡献率远高于其他3种形态.

2) 黄河流域9省Nr年均排放量排序为河南>陕西>山西>山东>甘肃>>内蒙古>宁夏>青海>四川, 河南排放量最大达579.40 Gg, 为四川省的6.14倍, 整体呈中下游省份排放量高于上游省份的分布态势；各省年均增长率排序为内蒙古>宁夏>甘肃>四川>青海>陕西>河南>山东>山西, 最大值和最小值分别为4.78%和-2.57%, 分布情况与年均排放量相反, 上游省份高于中下游省份.

3) 黄河流域农业生产的Nr排放结果表明, 未来农业生产的Nr减排调控主要侧重于Nr-wp和NH3两种形态, 上游省份减排重点在于引导畜禽养殖业合理发展并优化畜禽粪便处置设施, 中下游省份的减排重点在于减轻化学氮肥的施用强度, 改进施肥方式.