由图1可以看出，g-C3N4样品在2θ为12.94°和27.59°处出现的特征衍射峰，分别对应g-C3N4的(100)和(002)晶面[14]。这说明样品为纯相g-C3N4。其中(100)晶面与g-C3N4面内三嗪基基团相对应，(002)晶面与芳香环层间堆积相对应[15]。负载CQDs的复合材料中同样出现了对应的特征衍射峰，无其他明显杂峰。复合材料中由于CQDs的引入，衍射峰半峰宽增加且发生红移，晶粒尺寸减小，衍射峰强度减弱。这说明样品结晶度降低，但变化幅度并不明显。由此可以看出，碳量子点的负载对氮化碳本身的结构影响不大。

由图2可以看出，g-C3N4基材料呈现出类石墨层状堆叠，具有不规则分布无定型团聚特征。与纯g-C3N4相比，负载CQDs的样品形貌未发生明显改变，CQDs的引入使得材料表面更加粗糙，团聚颗粒粒径变小。图2(c)和图2(d)分别为g-C3N4和10%CQDs/g-C3N4的EDS的表征结果。纯g-C3N4和10%CQDs/g-C3N4材料中都只含有C、N 2种元素，说明制备的样品具有较高的纯度。

为进一步探究材料形貌变化，对纯g-C3N4和10%CQDs/g-C3N4样品进行了FETEM表征。在图3(a)中可以清晰地观察到g-C3N4样品的层状结构。这进一步证明g-C3N4为二维薄纳米片，表面相对光滑。由图3(b)可以看到，10%CQDs/g-C3N4表面可以明显观察到量子点分布。这说明量子点的成功负载。与纯g-C3N4相比，CQDs的负载并未明显改变材料形貌。由图3(c)可以看到，10%CQDs/g-C3N4样品表面量子点粒径为4~5 nm。

为确定样品表面各元素化学状态变化情况，对纯g-C3N4与10%CQDs/g-C3N4样品进行了XPS分析。由图4(a)可见，纯g-C3N4与10%CQDs/g-C3N4样品图谱中含有明显的C1s和N1s的信号峰。这说明样品由C、N元素组成。由图4(b)可以看出，10%CQDs/g-C3N4在284.61 eV和288.42 eV处的信号峰分别对应N—C=N和C=C键作用。与纯g-C3N4相比，在286.22 eV处出现的信号峰对应CQDs中的sp2杂化碳，说明CQDs已成功被负载[16-17]。由图4(c)可见，在398.40、399.5和400.55 eV处的信号峰分别对应C=N—C、N—(C)3和C—N—H键[18]。负载CQDs后，C=N—C键峰面积增加，说明CQDs与g-C3N4二者之间存在化学相互作用[19]，导致碳氮共轭π键强度增加。

采用紫外-可见漫反射光谱图进一步探究了CQDs的引入对催化材料的光学性质的影响。由图5(a)中可以看出，与纯g-C3N4材料相比，10%CQDs/g-C3N4在可见光波长范围内表现出了较强的光吸收特性，复合材料的吸收带边向可见光区发生了红移。这说明碳量子点的引入增强了材料的可见光吸收响应[20]。根据Kubelka-Munk公式，作如图5(b)所示切线图，得到g-C3N4和10%CQDs/g-C3N4的禁带宽度分别为2.55 eV和2.36 eV。由此可见，CQDs的掺杂使材料的禁带宽度变低，有利于光催化反应中电子的迁移和分离，提高了材料光催化活性。

电化学阻抗谱中高频区半圆直径的大小可表征电子迁移和分离效率，直径越小，催化材料中电荷转移阻抗越小[21]。由图6(a)可见，与纯g-C3N4相比，10%CQDs/g-C3N4具有较小的半圆直径。这说明CQDs的负载增强了材料迁移和分离载流子的效率，光生电子更容易发生跃迁，进而可提高材料催化活性；同时也进一步说明CQDs与g-C3N4之间存在化学键使电子可以在两相间实现转移。图6(b)反映了纯g-C3N4和10%CQDs/g-C3N4的光响应电流。二者均具有快速的光电流响应，10%CQDs/g-C3N4的响应值明显高于纯g-C3N4，这说明10%CQDs/g-C3N4对载流子的分离效率更高[22]，更有利于光催化反应中载流子的参与。

图7(a)为300W氙灯照射下0.3 g纯g-C3N4和10%CQDs/g-C3N4对10 mg·L−1盐酸四环素的降解效率。在可见光照射下，纯g-C3N4对盐酸四环素具有一定的降解效果，光照110 min时降解率达到45.46%；而CQDs/g-C3N4复合材料对盐酸四环素的降解效果明显高于纯g-C3N4，光照110 min时对盐酸四环素的降解率为99%。以上结果说明CQDs的引入提高了复合材料的光催化活性。

在室温条件下，探究了10%CQDs/g-C3N4的投加量对降解10 mg·L−1盐酸四环素的影响。如图7(b)所示，投加0.1、0.2、0.3和0.4 g的催化剂在避光状态下对盐酸四环素的去除率分别为31.2%、34.2%、43.2%和45.8%。当催化剂投加量为0.1 g时，10%CQDs/g-C3N4在光照110 min后对盐酸四环素的去除率为82%；当增加10%CQDs/g-C3N4投加量时，去除率也明显提升，这是因为催化剂的增加为光催化反应提供了更多的活性点位。催化剂投加量为0.3 g时，去除率提升到99%；当投加量继续增加至0.4 g时，去除率降解率接近100%。考虑到经济因素，选取0.3 g 作为10%CQDs/g-C3N4光催化剂的最佳投放量。

反应体系的pH可在一定程度上影响目标污染物和催化剂表面的带电情况、二者之间的相互作用关系以及活性物质的形成。本研究在pH为4~9时，考察了pH对0.3 g 10%CQDs/g-C3N4光催化降解盐酸四环素的影响。随着pH的升高，10%CQDs/g-C3N4对盐酸四环素的去除率逐渐增大，在pH为7时达到最大，随后随着pH的升高而降低。因此，本研究中最佳pH为7。

如图7(d)所示，测得10%CQDs/g-C3N4复合材料在不同pH条件下的Zeta电位，得到材料等电点为5.4。当溶液中pH低于催化材料的等电点时，催化剂材料表面带正电荷，反之则带负电荷。四环素的pKa1=3.3、pKa2=7.7、pKa3=9.7，当3.3