天津大学研究团队在纳米酶环境催化领域取得新进展

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天津大学研究团队在纳米酶环境催化领域取得新进展

2023-10-22 16:42| 来源: 网络整理| 查看: 265

天津大学研究团队在纳米酶环境催化领域取得新进展

注:文末有研究团队简介 及本文科研思路分析

纳米酶,作为一种具备酶学活性的纳米材料,因其具有高稳定性、可规模化制备、成本较低等特点,吸引了广泛的研究。漆酶是一种多铜氧化酶,可氧化降解酚类和芳香类化合物,应用于环境催化、造纸、食品、生物合成等众多领域。然而,由于漆酶活性中心及催化过程非常复杂,仿生构建具有漆酶活性的纳米酶一直是该领域的难点和挑战。

图1. 受漆酶活性中心结构启发构建CH-Cu纳米酶

受到漆酶催化活性中心结构的启发,天津大学化工学院齐崴教授(点击查看介绍)、环境学院黄仁亮副教授(点击查看介绍)课题组与英国赫尔大学化学与生物化学系Bernard P. Binks教授(点击查看介绍)合作,以漆酶活性中心的关键电子转移中间体(半胱氨酸-组氨酸二肽)为配体,通过水热法与铜离子形成金属有机纳米复合物(部分Cu2+被还原为Cu+),构建具备天然漆酶活性的纳米酶(CH-Cu,图1)。

与天然漆酶相比,CH-Cu纳米酶也同样具有广泛的底物适用性,可降解2,4-二氯苯酚(2,4-DP)、对氯苯酚等多种酚类污染物,且催化活性更高(图2)。

图2. CH-Cu纳米酶和天然漆酶催化降解酚类污染物效果对比

同时,CH-Cu纳米酶在酸、碱、高温及长时间储存条件下均可保持高稳定性,其稳定性明显优于天然漆酶(图3)。值得一提的是,高盐环境下CH-Cu纳米酶的活性反而进一步提高,这与污染物在纳米酶表面的吸附行为有关。

图3. CH-Cu纳米酶与天然漆酶在不同环境条件下的稳定性

此外,基于CH-Cu纳米酶的高催化活性,课题组还建立了一种智能手机快速定量检测肾上腺素的方法(图4)。

图4. 基于CH-Cu纳米酶的肾上腺素快速定量检测方法

研究人员以天然酶的活性中心成分(多肽、金属离子)为基元,通过氨基酸残基-金属离子的氧化还原和配位作用,重构天然漆酶的活性中心结构,获得高活性、高稳定性的纳米酶,为新型纳米酶的设计合成提供了一种新的思路。

相关工作已发表于Applied Catalysis B: Environmental。论文第一单位为天津大学,博士生王晶辉为论文第一作者,天津大学环境学院黄仁亮副教授、化工学院齐崴教授和英国赫尔大学Bernard P. Binks教授为论文共同通讯作者。该研究工作得到了国家自然科学基金的资助。

原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Construction of a bioinspired laccase-mimicking nanozyme for the degradation and detection of phenolic pollutants

Jinghui Wang, Renliang Huang*, Wei Qi*, Rongxin Su, Bernard P. Binks*, Zhimin He

Appl. Catal. B Environ., 2019, 254, 452-462. DOI: 10.1016/j.apcatb.2019.05.012

导师介绍

黄仁亮

https://www.x-mol.com/groups/huang_renliang

齐崴

https://www.x-mol.com/university/faculty/63926

Bernard P. Binks

https://www.x-mol.com/university/faculty/37009

科研思路分析

Q:这项研究最初是什么目的?或者说想法是怎么产生的?

A:如上所述,我们的研究兴趣是开发具备高催化活性的新型纳米酶。在研究漆酶的催化过程中,我们被漆酶复杂的催化中心结构、高效的催化机制所吸引,加之近些年,随着肽MOFs研究领域的突破,我们考虑如果将漆酶催化中心的关键肽段与铜离子结合,是否能得到具备漆酶活性的纳米酶。下一步,我们打算设计更加复杂的结构,来精确模拟漆酶的催化中心结构,并以此方法设计制备具有其他催化活性的纳米酶。

Q:研究过程中遇到哪些挑战?

A:本项工作最大的挑战是对于催化机理的研究,由于得到的纳米复合物不是真正意义上的MOFs,而且配体与金属离子不仅仅是配位作用,所以无法采用模拟计算的方法开展分析,只能通过设计大量实验和已解析的漆酶结构进行对比研究,做出合理推测。

Q:该研究成果可能有哪些重要的应用?哪些领域的企业或研究机构可能从该成果中获得帮助?

A:该纳米酶具备良好的稳定性和催化活性,可以应用于实际的环境催化体系。这项研究成果可以为相关纳米酶的设计提供一种新的思路,并有助于推动纳米酶在环境催化、生物检测等领域的应用。

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