CO2排放是导致温室效应的主要原因，CO2甲烷化是CO2资源化利用的有效途径。CO2甲烷化为强放热反应。CO2分子具有强的碳-氧键作用力（O=C=O； 782.4 kJ mol-1），通过八电子还原过程将CO2的C4+转化为CH4的 C4−是很难实现的。因此，CO2甲烷化反应的关键在于高效甲烷化催化剂的开发。目前催化剂低温活性低，高温易烧结失活，提升CO2甲烷化反应性能的关键是提高催化剂低温活性和解决其失活问题。因此，本研究对提高Ni基催化剂CO2甲烷化性能的几种方法进行了系统的研究，对催化剂结构和催化性能，以及反应机理等进行了相关的研究。首先是将不同比例的Ni掺入到CeO2-ZrO2晶格中。少量Ni (2.4 wt.%) 的添加提高了催化剂的碱性、还原性和氧空位数量。然而，当Ni掺入量超过2.4 wt.%时，催化剂的碱性和比表面积降低，晶粒尺寸增大。研究发现，所有Ni修饰的CeO2-ZrO2催化剂中都具有CO2甲烷化所必需的中强碱性位点，其中Ni005CZO催化剂具有最强的催化性能。为了进一步提高CO2甲烷化性能，研究了在Ni改性的CeO2-ZrO2载体上负载不同含量的Ni对甲烷化反应的影响。通过浸渍方法成功合成了此系列Ni基催化剂，发现催化剂的碱性、表面Ni物种含量和氧空位都有所增加。Ni负载量增多促进了CO2在催化剂表面Ni物种上的吸附，从而显著提高了CO2的转化率。此外，由于大量的氧空位的存在降低了催化剂的碳沉积。为了提高催化性的性能，以高浓度NaOH为还原剂，通过一锅水热法合成了一系列具有四方结构ZrO2和高表面积的Ni-Zr催化剂，研究了不同Ni-Zr组成的催化剂对甲烷化性能的影响规律。发现随着Ni含量的增加，中弱碱性位点和氧空位增加，从而促进了CO2中间体的吸附。此外，Ni含量的增加还增加了表面Ni0的含量并促进了活性H的生成。因此，通过该方法增加Ni含量可提高CO2甲烷化性能。此外，原位红外表征也证实了，Ni含量的增加促进了碳酸盐中间体向甲酸盐物种的转变，进而提升反应性能。以添加不同种类金属（Mg，Ca，Zn）的水滑石为前驱体合成了新型催化剂，研究了不同金属种类的催化剂的理化性质与催化活性之间的关系。其中Mg2+和Ca2+合成的材料，尤其是Mg2+的添加，增强催化剂的碱性、还原性、金属分散性和金属载体相互作用，CO2甲烷化活性显著提高。添加Zn2+会降低催化剂的碱性、金属-载体相互作用，从而降低CO2甲烷化性能。催化剂中碱性位点与CO2转化率的关系表明，CO2转化率随碱含量的增加而增加。原位红外表征表明，Mg2+的掺入促进了CO2的吸附，促进了单齿甲酸盐中间体的形成。总的来说，本研究设计了系列Ni基催化剂，主要研究了催化剂Ni含量、碱性等物化性质对CO2甲烷化反应的影响。该催化剂提高了CO2甲烷化的催化性能，本研究对催化剂的构效关系有了新的认识。