通讯作者：何艳教授（浙江大学）通讯单位：浙江大学环境与资源学院论文DOI: https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.0c08631

 图文摘要

 成果简介 

近日，浙江大学何艳教授团队在环境领域著名期刊 Environmental Science & Technology上发表了题为“Potential Role of Methanogens in Microbial Reductive Dechlorination of Organic Chlorinated Pollutants In Situ”的研究论文(DOI: https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.0c08631)。该研究基于厌氧环境中有机氯代污染物（Organic chlorinated pollutants, OCPs）的还原脱氯与产甲烷过程常伴生的实际问题，以产甲烷菌可能作为潜在脱氯功能微生物为理论切入点，结合Meta-analysis、纯菌培养实验和量子动力学模型模拟等研究方法，系统研究了OCPs原位污染降解过程中还原脱氯与产甲烷的关系，探索并揭示了产甲烷菌的潜在脱氯作用机理，研究成果可为深入理解OCPs残留厌氧环境中OCPs污染削减与产甲烷的耦合关系提供科学基础，也为后续污染自净/修复过程中同步调控还原脱氯与产甲烷以协调污染削减和温室气体甲烷排放的关系提供了一定的基础数据支撑。

 引言 

无论是历史遗留还是新型OCPs都是危害自然生态健康的全球性环境问题。在厌氧条件下利用微生物厌氧呼吸介导的还原脱氯过程可实现持久性OCPs的彻底污染削减；然后，产甲烷也是厌氧条件下普遍发生的影响全球碳排放的重要环境过程。该团队在前期工作中初步研究发现，厌氧条件下OCPs降解与产甲烷过程伴生，且更多表现出协同增进的现象，预示着OCPs还原脱氯与产甲烷这两种过程在厌氧环境中可能存在耦合（Environ Sci Technol, 2015, 49 (9) : 5425-5433; Soil Biol Biochem, 2019, 136: 107515; Soil Biol Biochem, 2021, 156: 108210; Crit Rev Environ Sci Technol, 2021, https://doi.org/10.1080/10643389.2021.1886890）。为了更深入揭示两个过程的耦合关系与作用机制，该团队以产甲烷菌在OCPs还原脱氯中的潜在功能挖掘为切入点，继续展开了本论文的研究工作。瞄准的科学假设是：以往研究多忽视或低估产甲烷菌对还原脱氯的作用，多数研究将微生物介导的还原脱氯归功于专性的有机卤化物呼吸菌（Organohalide-respiring bacteria, OHRB）或兼性的共代谢脱氯菌（Co-metabolic dechlorination bacteria, CORB）。结合团队前期工作和其他相关文献报道，作者假设某些产甲烷菌可作为潜在的脱氯功能微生物，利用自身的代谢产物（如辅酶F430）介导部分OCPs还原脱氯。

图文导读

首先，作者整合了源于两部分Meta-analysis的数据，具体位点如图1所示：meta1，OCPs污染位点的甲烷排放数据；meta2，OCPs污染位点的微生物16S rRNA数据；污染物类型包括HCHs, DDTs, HCB, PCP, chlorobenzene, PCE, TCEand VC等；厌氧环境类型包括培养基、地下水、污泥、沉积物、稻田、旱地、废水、湿地等。

图2显示了甲烷排放速率、产甲烷菌相对丰度、OHRB相对丰度对不同类型、不同浓度和不同生境OCPs污染降解的反应值，结果表明，甲烷排放与还原脱氯整体表现为正向协同；大多数情况下，含OCPs的环境不会抑制产甲烷菌和OHRB的生长。

图3重点解析了OCPs污染和不污染微生物共现网络中产甲烷菌、OHRB和CORB的互作关系，结果表明OHRB不是唯一发挥作用的脱氯功能微生物，产甲烷菌常常作为核心节点与CORB一起维持着污染微生境的生态平衡。除了生态关系的分析外，作者更大胆猜想产甲烷菌对OCPs污染降解可能具有更直接的作用。

进一步，作者以Methanosarcina barkeri (M. barkeri)为模式菌、γ-六氯环己烷(γ-HCH）为模式污染物，通过纯菌培养，发现M. barkeri能促进γ-HCH的还原脱氯，且结合非靶向代谢组分析了γ-HCH的降解路径，在有M. barkeri存在的情况下，一些脱氯产物也表现出峰值上调的现象。

Fig. 5. Metabolites and the KEGG functional enrichment of M. barkeri intracellular and extracellular under pollution and non-pollution systems.此外，外源γ-HCH会引起产甲烷菌胞内外代谢产物中与脱氯功能相关的差异代谢产物发生显著功能上调。因此，结合团队的前期工作基础，作者提出还原脱氯与产甲烷协同的耦合机制可能是：一些产甲烷菌作为脱氯共生网络中重要的核心节点，可作为潜在的脱氯功能微生物，利用自身的代谢产物介导部分OCPs的生物或非生物还原脱氯。

最后，作者结合量子动力学密度泛函理论（Density Functional Theory，DFT）模型模拟，计算了产甲烷关键辅酶因子F430（一种具有单阴离子性质的含镍Ni的还原四吡咯配体络合物）对于γ-HCH降解的反应能垒。结果表明，由于F430结构中心Ni原子的电子吸附能力，γ-HCH的还原脱氯能垒被大大降低。

 小结 

该工作主要阐述了以下两点：1）产甲烷菌作为脱氯共生网络中重要的核心节点，利用自身代谢功能，可能具备辅佐其他脱氯微生物还原脱氯的作用；1）部分产甲烷菌可作为潜在的脱氯功能微生物，利用自身的次生代谢产物介导部分OCPs的生物或非生物还原脱氯。基于上述研究，作者重点解析了产甲烷菌作为潜在脱氯功能微生物的作用机理，突出了挖掘OCPs污染环境中占据重要生态位的产甲烷微生物的多样性环境功能，为深入理解还原脱氯与产甲烷的耦合关系提供了基础数据支撑，并对后续进一步探索持久性OCPs污染加速自净协同甲烷减排的环境微生态条件具有重要指导意义。

以上研究得到国家重点研发计划（2016YFD0800207）、国家自然科学基金创新研究群体（41721001）等项目基金资助。

 作者介绍 

袁婧博士，毕业于上海交通大学生态学专业，目前是何艳教授团队博士后，主要研究方向为土壤微生物生态和厌氧环境甲烷排放等。联系邮箱：[email protected]。

何艳教授，博士，博士生导师，浙江大学环境与资源学院土水资源与环境研究所所长，教育部首批青年长江学者，国家万人计划“青年拔尖人才”，国家自然科学优秀青年基金和全国百篇优秀博士学位论文获得者，十三五国家重点研发计划项目首席科学家，现担任中国土壤学会土壤化学专业委员会副主任、教育部污染环境修复与生态健康重点实验室副主任等学术职务，兼任《Soil Science Society of America Journal》副主编（Soil Chemistry Division）、以及《Journal of Soils and Sediments》《Soil Ecology Letters》《土壤学报》编委等。主要从事土壤环境化学与生物化学、土壤环境污染控制方向的研究工作，作为主要完成人的科技成果获得2016年度国家科学技术进步二等奖，近年来在Soil Biol Biochem、Environ Sci Technol、ISME J等土壤和环境科学领域的国际主流刊物上发表高质量SCI论文近百篇，获得授权国家发明专利8件，主著/编中、英文学术著作各1部。

个人主页：https://person.zju.edu.cn/heyan

联系邮箱：[email protected]

参考文献：

Jing Yuan, Shuyao Li, Jie Cheng, Chenxi Guo, Chaofeng Shen, Jianzhong He, Yi Yang, Peijun Hu, Jianming Xu, and Yan He*. Potential Role of Methanogens in Microbial Reductive Dechlorination of Organic Chlorinated Pollutants In Situ. Environmental Science & Technology, 2021

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.0c08631