Science之后,浙大肖丰收团队再发Nature Catalysis!

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Science之后,浙大肖丰收团队再发Nature Catalysis!

2023-12-26 19:53| 来源: 网络整理| 查看: 265

2. 优化了热处理条件以匹配金纳米颗粒的烧结和载体的迁移:随着热处理温度的升高,金纳米颗粒粒径增加,但在700℃时获得强金属载体相互作用的Au/MgO;

3. 催化剂Au/MgO-C700具有非常好的耐水稳定性和抗烧结能力。

图文解析

▲图1:Au/MgO-Cx的TEM表征

要点1:在CO2 (15 vol% in N2) 气氛下,随着热处理温度的升高,金纳米颗粒烧结增加,而在700℃时,可获得较小的金纳颗粒,平均粒径仅为4.4纳米;

要点2:不同粒径的金纳米颗粒的边界层是常数。

▲图2:电子性质与催化剂的稳定性

要点1:相比Au/MgO-C400,Au/MgO-C700有更多的氧化镁覆盖层与金的界面;

要点2:相比传统方式合成的Au/MgO-con,CO2处理加强了Au/MgO的电子相互作用;

要点3:在湿润的环境下,Au/MgO-C700相当的稳定,持续反应100h无失活。

▲图3:机理的研究

猜想:酸性的CO2最初与碱性的载体生成碳酸盐,例如MgCO3,然后在合适的温度下分解生成MgO。这个过程活化了MgO表面,导致了迁移。

▲图4:CO2诱导强金属载体相互作用的流程图

原文链接:

https://www.nature.com/articles/s41929-021-00611-3

读后感

最近在看相关的文章,这篇文章利用CO2诱导的策略很有趣,实现了氧化镁包裹金纳米颗粒,并且强金属载体强相互作用,Au/MgO具有很好耐水性和抗烧结能力。这里,上个世纪八十年代,北京大学唐有祺和谢有畅教授提出的自发单层分散理论能够很好的解释合成过程(Advances in Catalysis, 1990 (37) 1-43)。

虽然氧化镁为载体,其实这里是HAuCl4在较低温度(200℃)下分解,形成金纳米颗粒,MgCO3单层自发分散到金纳米颗粒上,然后随着温度的升高分解生成MgO。氧化镁的熔点为2852℃,临界分散温度很高,及其困难地分散包裹到金纳米颗粒上,然而通过将其转为降低熔点的MgCO3 (熔点为350℃) ,就比较容易地单层分散,加热分解就可获得氧化镁包裹的金纳米颗粒。

为什么700℃获得较小粒径的金纳米颗粒,我猜想是在这个温度是氧化镁和二氧化碳动态反应平衡点,温度较低,生成的MgCO3较少,还没有及时包裹,金颗粒就发生团聚了;温度太高,生成的MgCO3就立即分解,高温也加剧了金颗粒的团聚。

基于这些点,以MgCO3为载体时,先在较低温度(



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