机动车尾气是我国大气污染的重要排放源.根据中国移动源环境管理年报统计, 2018年全国机动车保有量达到3.27亿辆, 其中汽车2.4亿辆, 占机动车的主导地位, 全国机动车保有量在过去5 a的年均增长率为5.8%[1].我国城市人口密度高, 道路较为拥挤, 能源消耗和污染排放高度集中, 以机动车为主的移动源已经成为我国城市区域PM2.5(北京、杭州、广州和武汉)和NOx(珠三角地区)的主要贡献源[2~5].此外, 机动车尾气中还富含大量有毒有害污染物(如醛酮类化合物和多环芳烃), 严重影响居民的身心健康和生活质量[6].

机动车尾气排放特征研究是构建机动车排放清单的基础, 也是政府管控机动车和制定交通管制政策的科学支撑.目前, 机动车尾气排放测试多采用台架[7]、隧道[8]和实际道路[9]的方法, 以探究机动车尾气污染物的排放特征与发动机类型、行驶工况、速度、车龄和累积行驶里程等诸多因素的复杂关系.台架测试实验条件易控制、成本低、工况可控[10], 被广泛用于研究不同类型机动车在不同工况下的污染物排放情况[11~13].Nakashima等[14]使用台架结合非相干宽带腔增强吸收光谱法测定了汽油车亚硝酸(HONO)排放因子, 发现催化剂和发动机的改进以及燃油效率的提高均有助于HONO排放因子的降低.Fontaras等[15]通过台架测试获取了13辆欧Ⅴ汽油车与柴油车的常规气态污染物排放因子, 发现测得的排放因子与COPERT模型的预测较为一致.Huang等[16]使用台架测量了51辆欧Ⅱ~欧Ⅴ轻型汽油车的CO、HC、NO和PM排放因子, 并通过对以汽油车为主的隧道进行连续监测评估车辆排放因子, 发现高车龄车辆的高排放导致轻型汽油车的排放因子被大大低估.

稳态工况(acceleration simulation mode, ASM)是我国轻型汽油车尾气污染物检测的主要方法之一, 其低速匀速和中低速匀速两个工况用来模拟轻型汽油车在实际道路行驶中所出现的两种基本运行工况, 简易快捷且工况简单, 被广泛应用在城市机动车年检时尾气检测和轻型汽油车尾气污染物排放特征的研究.吴兰钧[17]利用ASM对轻型汽油车NOx排放特征进行了研究, 发现NOx的排放与车龄有较强的正相关性; 万霞等[18]利用ASM对4518辆轻型汽车进行尾气排放分析, 发现车龄和发动机工艺及技术对车辆污染物排放有较大影响.但ASM主要关注车辆在低速稳态(25 km ·h-1和40 km ·h-1)时CO、HC和NOx的排放浓度, 忽略了机动车在低速时怠速和加速工况对排放的影响及其他污染物的排放, 并且缺少车辆尾气流量和油耗数据, 无法用于机动车排放因子的计算, 结合可以准确获取实时排放数据的便携式车载测试系统(portable emission measurement system, PEMS), 充分发挥各自的优势, 从而可以快速获取不同机动车类型气态污染物的排放数据.

鉴于此, 本文选取珠三角地区不同排放标准的轻型汽油客车和轻型汽油货车作为研究对象, 利用PEMS与ASM相结合的机动车尾气测试系统, 对机动车尾气CO2、CO、NOx、HC和CH4进行实时测量, 计算轻型汽油车在不同排放标准下的CO2、CO、NOx、HC和CH4排放因子并分析其变化趋势.通过了解珠三角地区轻型汽油车在中低速工况下的污染物排放特征, 以期为改进ASM测试方法和建立道路移动源排放清单提供数据支撑.

本研究检测了137辆轻型汽油车(包括127辆国Ⅰ~国Ⅴ排放标准的轻型汽油客车和10辆国Ⅲ~国Ⅴ排放标准的轻型汽油货车)在ASM下的尾气污染物排放情况.测试样本包含了不同品牌的常见车型, 选取的机动车燃料均为汽油, 喷油方式均为闭环电喷.车辆的重量、排量及行驶里程数等详细信息见表 1.

轻型汽油车的检测依据采用广东省地方标准《在用点燃式发动机汽车排气污染物排放限值及测量方法(稳态工况法)》(DB 44/592-2009)[19].本实验包括ASM5025和ASM2540两个测试工况, 检测工序见图 1, 其中ASM5025先于ASM2540工况.程序如下：将汽车预热后加速至规定车速, 然后根据汽车规定车速时的加速负荷对汽车进行加载使其保持匀速工况, 测量尾气各污染物的浓度值.若在ASM5025工况下汽车排放未能达标, 则直接进入ASM2540工况继续检测.ASM5025工况的测试速度为25 km ·h-1, 将加速度为1.475 m ·s-2时输出功率的50%作为加载功率, 在实际操作中的加载功率为车辆基准质量的1/148; ASM2540工况的测试速度为40km ·h-1, 将加速度为1.475 m ·s-2时输出功率的25%作为加载功率, 在实际操作中的加载功率为车辆基准质量的1/185.两种工况的0~15 s是检测底盘测功机的模拟误差, 15~25 s为10 s快速检查工况和25~90 s为65 s正常检查工况, 当任一判定环节结果达标则检测完成.

气体分析仪采用美国Sensor公司的PEMS(SEMTECHⓇ LDV).该测试系统由尾气流量计、预处理系统与气体分析仪组成.尾气流量计能够实时测量尾气排气流量与温湿度, 同时设置采样预处理系统, 去除颗粒物并干燥得到可分析样气进入气体分析仪, 其中CO2与CO检测原理为非分光红外法(NDIR), NO和NO2检测原理为非分光紫外法(NDUV), HC和CH4的检测原理为火焰离子化检测.

本研究采用逐秒排放率和基于行驶里程的排放因子进行分析.

逐秒排放率计算通过尾气流量计与气体分析浓度计算得出, 使用公式(1)计算.

式中, EFij为污染物i在j工况下的排放率, mg ·s-1; Cij为污染物i在j工况下排放量, mg; Tij为污染物i在j工况下的测试时间s.

基于行驶里程的排放因子计算通过尾气流量计与气体分析浓度计算得出, 使用公式(2)计算.

式中, EFi为污染物i的基于行驶里程的排放因子, g ·km-1; Ci为污染物i的排放量, g; v为车辆行驶速度, km ·h-1; t为车辆在匀速状态下的行驶时间, h.

本研究对比了137轻型汽油车在怠速、加速和匀速(25 km ·h-1)工况下尾气污染物的排放速率, 结果如表 2所示.不同工况下的轻型汽油车尾气排放具有明显的差异性, 车辆在怠速工况下各污染物的排放速率均低于加速和匀速工况, 其原因为车辆在怠速工况下油耗和转速均较低.CO2在怠速、加速和匀速工况下的排放速率分别为(640.54±202.33)、(1 929.76±279.65)和(2 590.24±440.78) mg ·s-1, 不同排放标准的轻型汽油车在匀速工况下的CO2排放率均大于加速工况, 国Ⅰ轻型客车的CO2排放速率较低, 其原因可能是车龄较大, 机动车的燃烧效率下降.CO在怠速、加速和匀速工况下的排放速率分别为(6.12±5.42)、(27.36±18.94)和(20.69±18.88) mg ·s-1, 除国Ⅱ轻型客车在匀速的工况下的排放速率(54.50 mg ·s-1)大于加速工况(47.08 mg ·s-1), 其余车辆的CO排放速率均为加速工况大于匀速工况, 车辆在加速工况时的燃烧效率低于匀速工况.在加速工况和匀速工况下的NOx排放速率变化对不同排放标准的车辆有差异, 国Ⅰ和国Ⅱ排放标准下的轻型客车和国Ⅲ标准下的轻型货车其匀速工况的NOx排放率大于加速工况, 而对于更加严格的排放标准下的NOx排放率在加速工况略大于或基本等于匀速工况.国Ⅲ轻型货车未检测出HC排放, 除国Ⅱ和国Ⅲ轻型客车加速工况(1.68 mg ·s-1和0.43 mg ·s-1)小于匀速工况(1.83 mg ·s-1和0.48 mg ·s-1), 其他车辆HC均在加速工况时有较高的排放率, HC在怠速、加速和匀速工况下的排放速率分别为(0.30±0.60)、(0.80±1.25)和(0.70±1.05) mg ·s-1.轻型汽油车的CH4排放率随工况的变化情况与HC相似, CH4在怠速、加速和匀速工况下的排放速率分别为(0.05±0.05)、(0.13±0.13)和(0.15±0.17) mg ·s-1.通过对比不同排放标准和车型的污染物排放率发现, 国Ⅲ~国Ⅴ轻型汽油货车的HC和CH4排放率比同排放标准的轻型汽油客车低67.4% ~97.8%和77.1% ~98.9%, 而轻型货车的CO排放率则比同标准的轻型汽油客车高36.1% ~71.5%.

本研究中127辆轻型汽油客车的排放因子如图 2所示, 国Ⅰ~国Ⅴ的轻型汽油客车在ASM5025工况下的CO2排放因子分别为(269.35±58.23)、(439.76±147.20)、(375.38±148.74)、(388.16±131.67)和(443.24±156.71)g ·km-1, 除国Ⅱ轻型客车的排放高于国Ⅲ和国Ⅳ车辆, CO2的排放因子随着排放标准的加严呈现上升趋势.目前对机动车CO2的排放因子的研究较少, 何春玉等[20]通过美国加州大学分校开发的微观综合模式排放模型(comprehensive modal emission model, CMEM)模拟得到的轻型汽油客车排放因子为542.60g ·km-1, 大于9辆轻型车辆通过实际道路测试得到的排放因子428.80 g ·km-1, 大于本研究得到的CO2排放因子269.35~443.24 g ·km-1(平均值为383.30 g ·km-1).Duarte等[21]通过台架测试了16辆欧五的轻型客车, 分别获得了WLTP和NEDC工况下的CO2排放因子为156.00g ·km-1和173.00g ·km-1, 远小于本研究国Ⅴ车辆的排放因子.不同于CO2的排放因子变化, 不同排放标准下的CO、NOx、HC和CH4的排放因子, 随着排放标准制度的推进, 污染物排放有明显的下降趋势, 可见随着对机动车排放管控的加严, 已经获得了较好的污染物排放控制效果.但国Ⅱ排放标准下的CO排放因子为7.44 g ·km-1, 远大于国Ⅰ车辆的3.99 g ·km-1, 其原因为国Ⅱ排放标准下的测试车辆中, 有部分车辆的排放因子较高, 如长安牌小型面包车的CO排放因子高达28.23 g ·km-1, 北京现代牌小型轿车的CO排放因子为24.47 g ·km-1, 远大于国Ⅱ排放标准下的排放因子平均值, 部分车辆的高排放导致国Ⅱ车辆的整体排放水平较大.董红召等[22]在杭州通过简易瞬态工况测得轻型客车的CO和NOx排放因子为1.22 g ·km-1和0.28 g ·km-1, CO排放因子与本研究测得的国Ⅲ和国Ⅳ车辆结果相近.国Ⅰ~国Ⅳ的轻型汽油客车在ASM5025工况下的CH4排放因子分别为(0.02±0.03)、(0.07±0.12)、(0.04±0.16)和(0.01±0.01)g ·km-1, 与CO出现同样的情况, 国Ⅱ排放标准下的长安牌小型面包车的CH4排放因子达0.41 g ·km-1, 明显高出其余各国Ⅱ车辆CH4排放因子一个数量级, 该车的CO排放因子也较高, 可能与车辆后处理系统失效有关.何立强等[23]在京津地区通过NEDC工况测得的国Ⅰ~国Ⅳ阶段轻型汽油客车的CH4排放因子分别为0.05、0.05、0.04和0.03 g ·km-1, 与本研究具有可比性.NOx和HC呈现明显的随排放标准的加严有下降的趋势.谢建辉等[24]在济南通过简易瞬态工况法测得轻型汽油车的NOx和HC排放因子为0.70 g ·km-1和0.50g ·km-1, 胡京南等[25]进行车载实验测量得到的小型客车的CO、NOx和HC排放因子分别为5.58、0.82和0.52 g ·km-1, 而本研究的CO、NOx和HC的综合排放因子为2.98、1.60和0.14g ·km-1, 实际道路测试对CO和HC的测试结果偏大, NOx的排放因子略小于本研究.排放因子结果的差异可能是由于采用了不同的仪器和测试工况, 另外不同的测试车辆和测试条件也会造成结果的差异.排放标准的加严带来了非常明显的减排效果, CO、NOx、HC和CH4的排放因子从国Ⅰ~国Ⅴ分别下降了87.5%、97.3%、97.9%和86.4%.

根据ASM的检测要求, 测试车辆若在ASM5025工况下汽车排放未能达标, 则直接进入ASM2540工况继续测试, 测试中共有28辆国Ⅰ~国Ⅳ的轻型汽油客车进入ASM2540工况.如图 3所示, 进入ASM2540工况检测车辆的排放因子均小于ASM5025工况时的排放因子, 国Ⅰ~国Ⅳ车辆在ASM2540工况下的CO、NOx和HC排放因子相较于ASM5025工况分别降低了44.8%、34.9%和27.9%, 低于机动车大气污染物排放清单编制技术指南中的修正比例62.7%、79.6%和62.4%[26], 表明现阶段机动车清单对于轻型汽油车中高速时的排放有一定的低估.而且车辆的CO2和CH4排放因子在不同速度时与其他污染物呈现出相同的变化趋势, CO2和CH4排放因子分别降低了63.7%和39.6%.

本研究选取10辆国Ⅲ~国Ⅴ排放标准的轻型汽油货车计算其在低速稳态工况下的排放因子, 不同排放标准的轻型汽油货车尾气排放因子见表 3.

如表 3所示, 国Ⅲ和国Ⅳ轻型汽油货车在ASM5025时的CO2排放因子基本持平(325.00g ·km-1), 国Ⅴ车辆略有升高, 其CO2的排放因子为432.02 g ·km-1.CO和NOx的排放因子与CO2的变化趋势不同, 其排放因子随排放标准的加严呈下降趋势, 国Ⅴ货车的CO和NOx的排放较国Ⅲ下降了96.9%和99.0%, 其中北京牌轻型封闭货车的CO和NOx排放因子达到了11.26 g ·km-1和9.29 g ·km-1, 高出同标准车辆几个数量级, 其累积行驶里程已达200 000 km, 车辆状态较差.王伯光等[27]进行隧道实验测量得到的轻型货车的CO、NOx和HC排放因子分别为13.20、2.60和3.19 g ·km-1, 本研究轻型汽油货车的CO、NOx和HC综合排放因子为2.63、1.61和0.005 5 g ·km-1, 隧道测试的结果均高于本研究, 其原因可能为隧道测试无法准确得到单车的排放因子, 车流量和车型分布对测试结果的影响较大.HC和CH4的排放因子的差异性较大, 国Ⅳ车辆的HC和CH4排放因子为0.02 g ·km-1和0.006 3 g ·km-1, 分别是国Ⅲ货车的46.7倍和7.0倍, 国Ⅴ车辆的10.2倍和7.3倍, 导致此结果的原因可能是样本量较小, 车辆参数的差异是导致结果误差的主要影响因素.

鉴于机动车尾气排放差异较大, 为进一步分析车辆参数对车辆排放的影响, 本研究使用国Ⅳ的56辆轻型汽油客车作为分析样本, 分别分析车龄和累积行驶里程数对车辆排放因子的影响.国内外大量的台架测试研究结果表明, 机动车气态污染物如CO和HC的排放水平随车辆的使用年限、累积行驶里程的增加出现排放劣化情况[28], 同时发动机老化、各个零部件的磨损及催化剂的部分失效, 燃烧效率和去除效率的下降会导致更多的CO、NOx和THC排放[29].将国Ⅳ轻型汽油客车分为3~5、6~8和9~11 a这3个区间, 基本上覆盖了国Ⅳ车辆常见的车龄样本.如图 4(a)所示, 对于CO2的排放因子是随着机动车车龄的增加而升高的, 在3~5、6~8和9~11 a车辆区间的CO2排放因子分别为308.32、398.23和401.40 g ·km-1, 与CO2排放因子变化趋势不同的HC、CH4和NOx排放因子随着车龄的增加呈现非线性增长, 在一定增长后略微下降, HC、CH4和NOx均在车龄为6~8 a时有较大的排放, 其排放因子分别为0.03、0.01和0.67 g ·km-1, 是其他车龄区间排放因子的1.3~2.1倍; CO的排放因子处于相对稳定的水平, 车龄在6~8 a的车辆的CO排放较低, 其排放因子为0.99 g ·km-1.本实验的测试车辆累积行驶里程范围为21 311~159 527 km, 所以将累积行驶里程数分为(2~6)×104、(6~10)×104和(10~15)×104 km这3个区间.CO的排放因子随着行驶里程的增加下降, 在行驶里程范围(2~6)×104 km时排放因子最高达1.22 g ·km-1; NOx的排放与行驶里程的关系并不明显, 但是在高行驶里程时出现较高的排放, (10~15)×104 km时的排放因子为0.96 g ·km-1, HC和CH4的排放因子随着行驶里程的增加呈现先升高然后下降的趋势, 在(6~10)×104 km时最高为0.04 g ·km-1和0.01 g ·km-1.

分析基准质量、排量和变速器型式对车辆排放的影响.由于样本量较少, 本研究对基准质量为1.0 t以下的车辆不做分析, 如图 5(a)所示, 在1.0~1.2 t和1.2~1.4 t两个区间中, CO2、CO、NOx、HC和CH4的排放因子随机动车基准质量的增加而增加, 基准质量为1.2~1.4 t的车辆尾气的排放因子最大, 分别为471.64、1.58、0.75、0.03和0.01 g ·km-1, 基准质量为1.4~2.0 t时的尾气排放因子较低, 除CO的排放因子高于1.0~1.2 t的车辆, 其他污染物的排放因子均低于1.0~1.2 t的车辆.如图 5(b)所示, 对于不同的变速器型式, 自动档的车辆的各污染物的排放因子均略高于手动档, 对于不同的污染物自动档比手动档的排放因子高7.1% ~26.5%;手动档车辆动力传递效率高于自动档车辆, 且相同速度时的发动机转数略低于自动档, 导致手动档燃油经济性高于自动档车辆.将车辆按照排量分类识别排量对轻型汽油车尾气排放的影响时, 如图 5(c)所示, CO2、CO、HC和CH4的排放因子随着排量的增加呈上升趋势, 在2.0~2.4 L排量区间内排放因子最大为473.17、1.22、0.04和0.01 g ·km-1, NOx的排放因子呈现非线性增长, 在1.4~1.8 L时排放因子最高为0.61 g ·km-1, 在此范围后随排量的增大NOx有降低的趋势, 且此排量区间的车辆保有量最多.大排量机动车意味着更大的排气量和更高的燃油消耗, 尾气污染物总量也呈现增长趋势.

(1) 怠速工况下, 轻型汽油车尾气污染物排放率较低, CO2和NOx在加速工况时的排放率小于匀速工况, 而CO、HC和CH4在加速工况时的排放率大于匀速工况.国Ⅲ~国Ⅴ轻型汽油货车的HC和CH4排放率均小于轻型汽油客车, 而轻型汽油货车的CO排放率则比同标准的轻型汽油客车高.

(2) 轻型汽油客车在稳态工况(25 km ·h-1)下的CO2、CO、NOx、HC和CH4平均排放因子分别为383.20、2.98、1.60、0.14和0.03 g ·km-1, 通过不同的稳态工况测试得出的排放因子表明, 车辆在中速时的排放低于低速.轻型汽油货车在稳态工况(25 km ·h-1)下的CO2、CO、NOx、HC和CH4平均排放因子分别为360.66、2.64、1.61、0.005 5和0.002 7 g ·km-1.轻型汽油货车的单车排放差异较大, 部分高行驶里程及高车龄车辆导致大量的污染物排放.

(3) CO2排放因子随车龄的增加而升高, HC、CH4和NOx排放因子随着车龄的增加显现先增长后略微下降的趋势; CO的排放因子受车龄影响较小, 车龄在6~8 a的车辆的CO排放因子最低.行驶里程对于车辆排放有一定的影响, 但其影响是非线性的.

(4) 气态污染物排放因子在车辆基准质量为1.2~1.4 t时最高, 当基准质量为1.4~2.0 t时, 除CO的排放因子高于1.0~1.2 t的车辆, 其他污染物的排放因子均低于1.0~1.2 t的车辆; 手动档的轻型汽油客车各污染物排放略低于自动档; 发动机排量与机动车的尾气污染物的排放呈正相关.