确保粮食安全、应对温室气体排放所引起的气候变暖以及环境恶化是当今世界各国所共同面临的挑战[1-2]。作为世界上最大的发展中国家之一，中国以世界9%的耕地养育了世界22%的人口[3]。因此，中国的粮食生产对于全球粮食安全以及气候变化都具有至关重要的影响。例如就三大主粮作物而言，我国水稻、小麦以及玉米的年总产量分别约占世界总产量的30%、18%和21%[4]。大量田间试验表明粮食作物田间生产过程是温室气体甲烷（CH4，尤其是水稻的田间生产过程）和氧化亚氮（N2O）的重要来源。近年来，伴随着生命周期评价法在农业生产领域的运用，越来越多有关碳足迹的研究表明，除了粮食作物田间生产环节以外，各种农业生产资料（如肥料和农药等）生产加工过程中排放的温室气体同样不容忽视，特别是考虑到当前我国农业生产资料用量普遍高于西方发达国家的现状。因此，系统研究我国粮食作物全生命周期生产过程中的温室气体排放，对于农业源温室气体排放的全面评估，特别是对于准确定位温室气体的关键排放源以及制定有效的减排措施具有重要意义。

众所周知，粮食作物田间生产过程是温室气体CH4和N2O的重要排放源。对于水稻田间生产而言，在持续淹水所形成的极端厌氧条件下，土壤中产甲烷菌作用于有机肥料、根系分泌物和动植物残体等产甲烷基质，产生了大量CH4[5]。淹水稻田CH4的排放是CH4产生、氧化和传输的净效应。任何影响这三个过程的因素都会对CH4排放产生影响。例如，有机肥施用可以直接为产甲烷菌提供作用底物，显著促进稻田CH4排放。此外，有机物在淹水条件下快速分解会加速土壤氧化还原电位下降，为产甲烷菌生长提供适宜的环境条件，促进CH4产生和排放[2]。整合分析研究的结果表明[6]，与对照处理相比，秸秆还田和动物有机肥施用分别显著促进了稻田CH4排放41%和78%。水分管理制度是影响稻田CH4排放的另一个关键因素。如果水稻长期处于淹水环境中，持续严格厌氧会促进CH4大量产生以及排放；相对于持续淹水，中期烤田会增加土壤通气性，破坏土壤的极端还原条件，抑制CH4产生并促进CH4氧化[7]，从而减少CH4排放；而且，中期烤田的水稻田，即使在烤田结束覆水后仍能将CH4排放量保持在较低的水平，直到水稻收获[8-9]。

中国是世界上最大的水稻生产国。截至2009年，我国稻田面积大约为2700万hm2，占我国耕地总面积的20%以上，约占世界稻田面积的30%[1]。因此，合理评估我国水稻CH4排放至关重要。对于我国水稻CH4排放最早的估算要追溯到1991年，Khalil等[10]利用四川省成都市稻田两年田间试验观测的数据，推导出1980s我国稻田CH4排放量为30 Tg。Wassmann等[11]利用浙江省稻田CH4测定结果估算出1980s我国稻田CH4总排放量在18~28 Tg。我国科学家利用多个农业气候区中的CH4观测数据推算出1991年我国水稻CH4排放总量大约为15 Tg[12]。随后，Cai等[13]综合考虑有机物料和稻田水分管理的影响，推算出1993年我国水稻CH4排放总量约为8.5 Tg。Yan等[14]通过收集全国范围内23个田间试验数据并综合考虑有机物料和水分管理的影响，估算出1995年我国水稻CH4排放总量约为7.7 Tg。Cao等[15]利用模型估算出1990s我国稻田CH4总排放量为16 Tg。Huang等[16]综合考虑水稻光合作用以及土壤和环境因子模拟得出1995年我国稻田CH4总排放量约为9.66 Tg。Matthews等[17]利用水稻生长模拟模型推算出1997年我国稻田CH4排放量为7.2~8.6 Tg。Yan等[18]利用政府间气候变化专门委员会估算区域稻田排放的方法估算出2000年我国稻田CH4排放量为7.68 Tg，约占世界总排放量的30%（综合考虑不同估算方法结果，中国稻田CH4实际排放量应该在8 Tg左右，约占我国农业活动总排放的20%）。

N2O是旱地粮食作物生产过程中排放的重要温室气体。在一百年尺度下，单位质量N2O的全球增温潜势是CO2的298倍[3]。土壤N2O产生主要是微生物对氮素的硝化和反硝化作用的结果[19-20]。化学氮肥施用可以为土壤硝化和反硝化微生物提供作用底物，显著促进土壤N2O排放[21]。化学氮肥对于N2O排放的影响主要通过N2O排放系数（Emission factor，EF）表示，即施用化学氮肥处理和不施氮肥处理N2O排放量的差值与氮肥施用量的比值。对区域乃至整个国家N2O排放量的估算都是基于该排放系数进行[22-23]。Davidson[24]的研究表明，2000年全球因为化学氮肥施用所造成的土壤直接和间接的N2O排放量高达2.2 Tg N·a−1。1995年，我国化学氮肥施用引起的土壤N2O排放量高达0.2 Tg N·a−1 [22]。其中，水稻、小麦以及玉米三大主粮作物田间生产中化学氮肥施用所造成的N2O排放量高达0.16 Tg N·a−1 [24]。利用N2O排放系数对N2O排放量进行估算是基于N2O排放量与化学氮肥施用量之间存在线性关系的前提进行的。然而，越来越多的研究表明土壤N2O排放量与化学氮肥施用量之间并非为线性关系，而是指数关系[25-28]。主要原因为当氮肥施用量超过作物氮吸收量时，大量有效氮在土壤表层累积，N2O排放对氮肥的响应更为剧烈[29]。通过对已发表数据的整合分析，Chen等[30]的研究发现，我国水稻、小麦以及玉米田间生产N2O的排放量与土壤氮盈余（N surplus）呈现显著的指数关系。除了化学氮肥外，有机肥料施用，如作物秸秆、动物有机肥等，也是土壤N2O排放的主要推动因子之一[31-32]。Davidson[24]估算出全球大约2%的有机肥料氮转化成了N2O（1860—2005年）。1995年，我国有机肥料施用所引起的土壤N2O排放量高达0.12 Tg N·a−1。

我国是世界上最大的化肥生产国和消耗国。截止到2010年，我国用于粮食作物生产的化学氮肥用量高达5500万t，约占世界氮肥总量的30%[33]。然而，过量氮肥施用以及不合理的管理措施导致了较低的氮肥利用率水平（约30%），以及大量N2O排放和其他活性氮损失。合理评估我国粮食作物田间生产中的N2O排放对于提高氮肥利用率、减少温室气体和活性氮损失至关重要。对于我国粮食作物生产过程N2O排放最早的估算要追溯到2000年，王效科等[34]利用DNDC模型结合中国气候、农业土壤和农业生产的分县数据库初步估算出1990年我国农业土壤N2O总排放量为310 Gg。随后，Yan等[22]利用不用氮肥投入的N2O排放系数估算出1995年我国农田土壤N2O总排放量为476 Gg N，其中化学氮肥施用引起的排放量为202 Gg N，有机肥（动物粪便和秸秆）施用引起的排放量为119 Gg N。Zheng等[31]通过对全国不同作物种植系统收集的54个N2O排放系数并结合蒙特卡洛随机数方法，估算出我国1990s农田土壤N2O总排放量约为275 Gg N，其中旱地作物田间生产排放量为226 Gg N，水稻生产过程排放总量约为49 Gg N。Lu等[35]通过建立N2O排放通量与降雨和氮肥施用量的经验模型并结合统计数据，推算出1997年我国农田土壤N2O总排放量为259 Gg N，其中旱地作物生产排放总量约为227 Gg N，水稻生产过程排放量约为32 Gg N。Zou等[21]通过区分稻田不同水分管理措施下的N2O排放系数估算出1990s我国水稻田间生产过程N2O总排放量约为33 Gg。张强等[36]通过本地参数修正IPCC2006计算方法，结合统计资料估算了1980— 2007年间我国农田土壤N2O总排放量。结果显示，2007年我国农田土壤N2O总排放量为288 Gg N，其中旱地作物排放量约为253 Gg N，水稻生产排放总量约为33 Gg N。Zhou等[32]通过对不同土壤气候因子的N2O排放系数建立分段回归模型，估算出2008年我国农田土壤N2O总排放量为324 Gg N，其中旱地粮食作物生产排放量约为273 Gg N，水稻生产排放总量约为51 Gg N。由此可见，不同研究方法对农田土壤N2O估算的结果有较大差异，其原因之一为区域有机肥施用量的不确定性。《中华人民共和国气候变化第二次国家信息通报》显示2005年农用地N2O排放0.67 Tg· a−1，约占我国农业活动总排放的25.4%。

农田土壤有机碳变化也是表征粮食作物田间生产过程温室气体排放的重要指标。大量研究表明，1980s至2000s，我国农田土壤碳库明显增加。Yan等[37]通过对全国范围内的土壤样品土壤有机碳含量测定并结合第二次全国土壤普查数据发现，1979— 1982年至2007—2008年间，我国农田表层土壤（0~ 20 cm）有机碳含量从11.95 g · kg-1增加到12.67 g · kg-1，年平均增长率约为0.22%。其中，黄河流域的钙化冲积土和我国南部的水稻土有机碳增幅比例最大。Zhao等[38]的研究结果表明，1980—2011年间，我国农田表层土壤（0~20 cm）有机碳储量平均增长速率为140 kg C·hm-2·a-1，其中秸秆还田贡献约为40%。农作物产量提高以及秸秆还田比例的增加是我国土壤有机碳库增加的主要原因。

除了粮食作物田间生产过程中温室气体的直接排放，各种农业生产资料（肥料、农药、柴油等）生产过程也会有一定量的温室气体排放。农业生产资料生产过程中排放的温室气体不容忽视，特别是考虑当前我国农资用量（特别是化学氮肥）普遍高于西方发达国家的现状。Zhang等[39]利用生命周期评价法估算出我国平均每生产并向土壤中施用1 kg氮肥就会排放温室气体13.5 kg CO2-eq。其中，前期矿石燃料开采和运输环节排放2.2 kg CO2-eq，氨合成环节排放5.1 kg CO2-eq，肥料的制造环节排放0.9 kg CO2-eq，氮肥的田间施用过程排放5.2 kg CO2-eq。由此可见，氮肥生产加工运输环节的温室气体排放高达8.3 kg CO2- eq（图 1），比氮肥田间施用引起的温室气体排放所造成的温室效应高60%。利用这一结果进一步推算发现，2010年我国因化学氮肥生产加工运输环节所造成的温室气体排放高达278 Tg CO2-eq，约占我国农业源总排放的35.3%，分别高于粮食田间生产排放的CH4（20%）和N2O（25.4%）所贡献的比例（图 2）。除了氮肥以外，我国磷肥和钾肥的生产加工运输所排放的温室气体分别为1.5、0.98 kg CO2 - eq（每千克肥料）[40]。利用这一结果结合国家统计数据进一步推算发现，2010年我国因磷肥和钾肥生产加工运输造成的温室气体排放量分别为17.4、7.06 Tg CO2-eq，分别约占我国农业源总排放的2.2%和0.9%（图 2）。除了化学肥料以外，农药、农膜、柴油和灌溉所耗用电能的生产加工环节也会有一定温室气体排放，其排放系数分别为18、19、3.9、1 kg CO2-eq（每升农药/柴油、每千克农膜或每度电能）（图 1）。此外，有机肥的生产加工过程也会有大量温室气体排放，其排放系数为11.3 kg CO2-eq·kg-1 N。

需要引起注意的是，相比于一些发达国家的（清洁）能源结构，我国农业生产资料的生产主要以消耗煤炭资源为主，而煤炭的能源转换系数通常较低，这意味着在我国每生产单位质量的农业生产资料，就会比发达国家排放更多的CO2[40]。例如，我国氮肥生产加工运输的温室气体排放系数是美国（4.8 kg CO2- eq·kg−1 N）和加拿大（2.9 kg CO2-eq·kg−1 N）等国家相同系数的1.7~2.8倍[41-43]。此外，我国的农资用量普遍高于西方发达国家。例如，我国主粮作物水稻、小麦和玉米田间生产的平均氮肥用量分别为240、230、205 kg N·hm-2，约是美国和加拿大平均用量的2~3倍。这意味着，相比于发达国家的粮食生产，我国更迫切地需要运用生命周期的评价方法全面评估粮食作物田间生产过程中以及农业生产资料生产过程中的温室气体排放，从而为农业源温室气体减排措施的制定提供依据。

除了农业生产资料和粮食作物田间生产过程中的温室气体排放外，粮食作物收获以后的加工运输过程所引起的能源（如柴油、电能）消耗也会有一定量温室气体（CO2和N2O）排放。这一环节排放的温室气体在以往研究中经常容易被忽略。Xia等[40]研究表明，我国水稻、小麦以及玉米加工运输环节平均的温室气体排放量分别为623、407、400 kg CO2-eq·hm−2，分别是田间生产过程排放量的8%、44%、41%，分别是农业生产资料过程排放量的19%、13%、14%。因此粮食作物收获后加工运输过程的温室气体排放不容忽视。

国际上通常采用生命周期评价法（Life cycle assessment）评价某种粮食作物（如水稻）从前期农业生产资料加工过程到粮食作物田间生产过程以及作物收获后加工运输过程的整个生命周期的温室气体总排放[40]。评价过程中将单位质量的粮食作物生命周期生产过程排放的温室气体折合成CO2-eq则为碳足迹（Carbon footprint，kg CO2-eq · kg−1籽粒或kg CO2 - eq·kg−1食品）。其中，“kg CO2-eq·kg−1籽粒”表示生命周期评价法的研究边界从农业生产资料的生产开始到粮食作物的籽粒收获为止；“kg CO2-eq·kg−1食品”表示研究边界从农业生产资料的生产开始到粮食作物的籽粒被收获并进一步加工成相应食品为止。农资生产环节的排放主要包括化肥、农药、杀虫剂等生产过程中能源消耗所排放的CO2、N2O[44-45]；田间生产环节的排放主要包括粮食作物田间生产期间排放的CH4（水稻生产包含育秧环节的排放）、N2O（包含土壤背景排放）和CO2（灌溉、耕作等引起的能源消耗排放），并结合考虑土壤有机碳变化（碳足迹）[40]；加工运输环节的排放主要包括粮食作物收获后籽粒的加工和运输过程中能源（如柴油、电能）消耗引起的CO2和N2O的排放。碳足迹的评价方法能够更准确地定位粮食作物生命周期各个生产环节中温室气体最大的环节，有利于制定更有针对性的减排措施。

针对于三大主粮作物（水稻、小麦以及玉米）的碳足迹评价，国内外已经有很多学者进行了研究。Pathak等[46]的研究表明，印度水稻生产的碳足迹为1.6~1.9 kg CO2-eq·kg−1食品，其中稻田CH4排放在碳足迹中占有最大比例。在日本，水稻生产过程的平均碳足迹约为0.8 kg CO2-eq·kg−1籽粒[44]。在美国，小麦和玉米的平均碳足迹分别约为0.25~0.35、0.12~0.25 kg CO2-eq·kg−1籽粒[47]。在加拿大，小麦和玉米生产的平均碳足迹分别约为0.27~0.50、0.24~0.35 kg CO2- eq·kg−1籽粒[48-49]。在我国，最早的关于粮食作物生产过程碳足迹的系统研究是在2011年，Cheng等[44]利用国家统计数据结合文献调研的温室气体排放系数估算出1993—2007年间我国农作物生命周期生产过程的年平均碳排放量约为4.38 Tg CO2-eq，折算后得到我国农作物生产的平均碳足迹为0.40 kg CO2-eq·kg−1籽粒。其中，氮肥生产施用环节所排放的温室气体约占整个生命周期的54.8%。而对于主粮作物，他们的结果显示我国水稻、小麦以及玉米生产过程中的碳足迹分别为1.36、0.51、0.44 kg CO2-eq·kg−1籽粒。在水稻生产中，田间CH4排放占总碳足迹的比例最大，为69%；小麦和玉米生产过程中，氮肥施用引起的温室气体排放分别占碳足迹总量的80%和81%。但是，他们的估算并没有考虑有机肥（动物粪便以及作物秸秆）施用对N2O排放的贡献且未考虑土壤有机碳变化。而且，关于农药和柴油等农资的温室气体排放系数，他们参考的是国外文献的数值，这会给估算结果带来进一步不确定性，因为我国农资的温室气体排放系数要普遍高于西方国家的系数。

通过在我国主粮作物主产区开展大量大田试验并结合田间调查，Chen等[30]研究表明我国水稻、小麦以及玉米生产过程中的碳足迹分别约为1.38、0.63、0.44 kg CO2-eq·kg−1籽粒。以往研究通常利用确定的N2O排放系数来估算施肥对粮食作物田间生产中N2O排放的影响，而他们的研究则采用土壤氮盈余与N2O排放的指数经验模型来估算N2O排放，因此更加符合实际情况。然而，他们的研究同样没有考虑土壤有机碳变化对于粮食作物碳足迹的影响。通过采用Chen等计算田间生产N2O排放的方法，结合我国的农资的温室气体排放系数，并综合考虑土壤有机碳变化，Xia等[40]系统评估了2001—2010年间我国主粮作物生命周期生产过程的温室气体排放总量。结果显示，2001— 2010年间，我国三大主粮作物生产过程中温室气体的总排放量为564 Tg CO2-eq·a−1。水稻、小麦以及玉米的碳足迹分别约为1.77、0.91、0.74 kg CO2-eq·kg−1籽粒（图 3），结果高于Cheng等[44]和Chen等[30]的研究结果。水稻碳足迹较高的区域分布在我国南方双季稻种植面积较大的省份，如广东、广西、海南以及湖南省等[40]。小麦碳足迹较高的区域主要分布在贵州、云南、甘肃以及陕西省等[40]。玉米则在福建、海南、广西、广东省等地区的碳足迹较高[40]，主要原因为这些省份的玉米产量较低。水稻碳足迹较低的区域主要分布在黑龙江、江苏以及四川省等；小麦碳足迹较低的区域主要分布在江苏、青海以及安徽省等；玉米碳足迹较低的区域主要分布在我国北部的一些省份，如内蒙古自治区和青海省等。

对于生产环节的贡献，稻田CH4排放（包含育秧期）占水稻碳足迹的54%，农业资料生产环节的排放占29%，灌溉环节占11%[40]。而对于旱地粮食作物的碳足迹，田间生产过程（主要是N2O排放）约占23%~ 26%，农业资料生产环节的温室气体排放占74%~ 77%，其中氮肥生产施用过程的排放约占71%~80%。而且，氮肥生产过程中温室气体排放的贡献（45%~ 48%）高于氮肥田间施用后引起N2O排放的贡献（22%~35%）。因此，稻田CH4排放和氮肥的生产与施用是我国水稻和旱地粮食作物生命周期生产过程中关键的温室气体排放环节。

对于旱地粮食作物温室气体减排，以往的研究通常只关注田间N2O排放的减排，例如硝化抑制剂施用。实际上，碳足迹研究的结果显示氮肥生产过程中排放温室气体的贡献要明显高于田间N2O排放的贡献。因此，在推广针对性N2O减排措施的基础上，合理减少氮肥用量是旱地粮食作物温室气体减排的重中之重，特别是考虑到我国氮肥施用普遍过量的实际情况。通过情景分析，Xia等[40]发现如果将化学氮肥用量减少20%并保持粮食产量不变，能够将水稻、小麦以及玉米的碳足迹分别平均减少7.6%、12.7%和11.1%。Chen等[30]的研究结果显示，合理减少化学氮肥用量19%~25%并配合氮肥优化管理措施，可以进一步将我国水稻、小麦以及玉米的产量提高13%~ 20%，大幅度降低其碳足迹37%~59%。合理减少化学氮肥用量在有效减少粮食作物碳足迹的同时，还能够显著降低各种活性氮排放，降低粮食作物生命周期的活性氮足迹。通过对大量田间试验数据进行整合分析，Xia等[50]发现通过配方施肥合理减少化学氮肥用量在显著减少田间N2O排放31%的同时，显著降低了氨挥发30.7%，氮淋溶40.9%以及氮径流27.6%。除了合理减少氮肥用量以外，优化氮肥生产环节同样对碳足迹的减排至关重要，例如提高煤开采过程中的CH4回收率和提高氮肥生产过程的能源利用效率等。Zhang等[39]的研究结果显示，优化氮肥生产模式并结合氮肥减量施用能够将我国氮肥生产施用过程中排放的温室气体减少20%~63%。

对于水稻碳足迹的减排，通过优化水分管理方式以及秸秆施用方式来减少稻田CH4排放是关键。据估算，我国大约有27万~40万hm2的稻田常年处于淹水状态，每年因此排放的CH4约为2.44 Tg，约占我国稻田总排放量的32%[2]。Yan等[18]的研究结果表明如果将所有淹水稻田中间排水一次，则会将我国稻田CH4总排放量减少15.6%；如果将作物秸秆在非稻季还田会使CH4总排放量减少12.8%；如果将两种措施结合运用则会使我国稻田CH4总排放量减少26.4%。虽然将所有淹水稻田中间排水一次会增加N2O排放，但是增加的N2O的温室效应小于CH4的减排效应。Xia等[40]的结果表明，如果在减少氮肥用量的基础上，进一步通过合理的秸秆还田以及水分管理措施降低稻田CH4排放，能够将我国水稻生产的平均碳足迹降低26.1%。除了秸秆的非稻季还田以外，将作物秸秆发酵以后还田同样可以降低稻田CH4排放。Xia等[50]在太湖地区水稻-小麦轮作两年的观测结果表明，秸秆发酵后还田能够显著降低稻田CH4排放12%~ 33%；结合氮肥减量与秸秆发酵后还田能够将太湖地区水稻生产的碳足迹显著降低31%~53%。综上，碳足迹的研究方法对于我国农田温室气体减排具有指导意义。

近二十年来，我国在粮食作物田间生产过程中温室气体排放观测和评估方面取得了丰硕的成果。近十年来，伴随着生命周期评价方法的成功运用，越来越多的田间观测试验开始运用碳足迹估算我国粮食作物生命周期生产的温室气体总排放，力求为温室气体减排措施制定提供思路。目前碳足迹研究大部分针对我国主要粮食（水稻、小麦以及玉米）的生产过程，未来应该将其应用到更多的农作物生产系统中，比如用于氮肥用量显著高于粮食作物的集约化蔬菜种植系统，进而探究不同农田生态系统碳足迹的共性与特性。除此之外，需要进一步明确我国各种区域化的农业生产资料的温室气体排放系数。目前，有机肥、柴油、农药/杀虫剂等排放系数仍有较大的不确定性。对于集约化蔬菜种植系统，有机肥的温室气体排放系数对于碳足迹的准确评估起到关键性作用。对于国家尺度上碳足迹的评估，田间过程中N2O排放应该采取土壤氮残留量（Soil N surplus）或者氮肥施用量与N2O排放响应经验模型来估算，而不是采用单一的IPCC N2O排放系数来进行估算。此外，需要更加深入地探讨造成不同区域（省份）农作物碳足迹差异的具体原因，需要更加明确分析不同区域碳足迹的特点和减排潜力，为制定区域化和有针对性的温室气体减排措施提供思路。因为农田土壤碳氮循环紧密耦合，未来的研究还需要进一步将碳足迹研究与氮足迹研究相结合，探讨农作物生产过程中碳氮足迹的相互关系，以更加全面地评价我国粮食生产对生态环境的综合影响，推动我国农业源温室气体和活性氮的综合减排以及可持续农业的发展。