气溶胶通过直接和间接的气候效应影响地气系统的能量收支平衡，从而导致相应的气候变化。气溶胶直接气候效应是指其对太阳辐射的反射或吸收[1-3]。气溶胶间接气候效应是其作为云凝结核影响云的微物理过程，进而影响云滴数浓度和有效半径（气溶胶第一间接气候效应）[4-6]、云量和云寿命等（气溶胶第二间接气候效应）[7]。到目前为止，关于气溶胶直接气候效应的研究已有很多[8-12]，但气溶胶间接气候效应的研究还非常少。IPCC[13]表明气溶胶间接气候效应的研究还具有很大的不确定性，依赖于气溶胶的尺度分布、化学组成、混合状态及气象条件等[14-15]。

目前对气溶胶气候效应的研究主要集中在气溶胶的直接和间接辐射强迫的估算[9, 16]，或气溶胶对温度[17-18]、降水[19-20]及东亚季风的影响[21-22]，但对云特性（包括云凝结核（Cloud Condensation Nuclei，CCN）、云滴数浓度（Cloud Droplet Number Concentration，CDNC）、云水路径（Liquid Water Path，LWP）、云滴有效半径（Cloud Effect Radius，CER））的研究很少。Tang等[23]利用MODIS卫星数据研究2003—2012年气溶胶光学厚度（Aerosol Optical Depth，AOD）和暖云CER之间的关系，研究发现在东海（123~135 °E，23~32 °N）和中国南方（108~117 °E，21~28 °N），当AOD < 0.3时AOD与CER呈负相关（相关系数为-0.79~-0.94），当AOD>0.3时AOD与CER呈正相关（相关系数为0.01~0.91）；还发现在中国中部（110~120 °E，28~40 °N）和北方地区（121~130 °E，40~47 °N）及黄海地区（120~127 °E，33~40 °N），AOD与CER呈正相关（相关系数为0.67~0.95），这种现象主要与风速和水汽有关。石睿等[24]利用MODIS气溶胶和云资料研究2001—2011年夏季（6—8月）气溶胶和云的相互作用，发现在相对湿度较低（30%~50%）情况下，气溶胶光学厚度与云滴有效半径呈负相关，与云水路径呈正相关（相关系数最大为0.92），与云光学厚度呈正相关（相关系数最大为0.77）。这些基于观测的研究显示了气溶胶-云相互作用的重要性，但观测研究不能区分每一种化学物质对云特性的影响。对云微物理特性的观测研究除了卫星的观测外，还有一些飞机观测的案例。目前飞机观测的案例主要是针对中国北方地区的层云进行的。邓育鹏等[25]利用河北省2009年17次飞机观测资料分析此地区降水性层状云的云微物理特征，发现云滴数浓度平均为54.6 cm-3，平均直径为8.64 μm，液态水含量为0.13 g/m3。李军霞等[26]对山西太原2011年1—12月的云凝结核进行观测发现，冬季云凝结核数浓度最高，春、秋季次之，夏季最低，这主要与冬季供暖和夏季降水有关。封秋娟等[27]对山西省2010年5月27日的一次层云降水过程的飞机探测，得到在2 300~4 200 m高度处的云滴数浓度较大，最大粒子数浓度为165.20 cm-3，云粒子数浓度与粒子直径呈负相关，在2 300 m以上粒子直径变化小。总体而言，云微物理特性的空间分布差异较大。

在气溶胶影响云特性的模式研究方面，目前已有关于硫酸盐气溶胶影响云微物理特性的研究[28-31]。Qian等[29]利用RegCM模式研究1995年7月硫酸盐间接效应的影响，发现在中国的北方、中部、南方和西南四个区域内硫酸盐气溶胶使云量分别改变+0.1%、+5.8%、+3.0%、-1.9%，使云滴有效半径分别减少1.91 μm、2.00 μm、1.85 μm、2.21 μm。Giorgi等[30]利用RegCM模式研究中国东部区域1993年1月1日—1997年12月31日5年间硫酸盐气溶胶对云滴有效半径的影响表明，硫酸盐气溶胶对云滴有效半径有减小作用，在中国东部（105~130 °E，20~45 °N）夏季平均减少2.02 μm。Chen等[31]利用RegCM3区域气候模式研究2008年12月—2009年11月硫酸盐的第一间接效应，发现中国区域硫酸盐在冬（夏）季使云量减少（增加）约4%~8%（8%~12%）。

目前已有关于中国地区黑碳气溶胶对温度[17-18, 32]、大尺度环流[19, 32-33]和喜马拉雅冰川[34-38]影响的研究，而对于黑碳气溶胶-云相互作用的研究较少。Bauer等[39]利用GISS全球气候模式研究1750—2000年黑碳气溶胶对云特性的影响，发现在中国地区云滴数浓度增加超过140 cm-3，云量增加小于2%。Koch等[40]利用GISS GCM模拟研究二十世纪气候变化，发现中国地区1970—1990年的30年间黑碳气溶胶导致云量减少0.5%~1.0%。Zhuang等[33]利用RegCCMS研究2005年11月1日—2006年12月1日中国地区黑碳气溶胶对云的影响，发现黑碳气溶胶的综合效应（直接+间接效应）为减少云量0.48%、增加液态水含量（12.03%）。在中国区域黑碳气溶胶直接和间接气候效应呈显著的季节变化特点方面，Giorgi等[30]研究发现气溶胶的直接气候效应在冬季和秋季占主导地位，这是由于秋冬季排放最强，而在云量大量出现的春、夏季，气溶胶间接气候效应占主导作用。Zhuang等[33]在中国区域的研究也发现这一现象。因此本文主要研究气溶胶对夏季云微物理特性的影响。

本研究用WRF-Chem（Weather Research and Forecasting model coupled with Chemistry）模式模拟2006年8月中国区域气溶胶的时空分布特性，并研究中国地区硫酸盐和黑碳气溶胶对云特性的影响。本文第2部分介绍模式的设置及使用数据的来源。模式验证将在第3部分给出，包括对模拟的气溶胶浓度、气溶胶光学厚度和云特性进行对比验证。第4部分定量分析硫酸盐、黑碳气溶胶对云特性的影响。第5部分讨论气溶胶光学厚度与云顶云滴有效半径的关系。第6部分概述主要结论。

WRF-Chem模式是一个被广泛应用的区域模式，它可以在线模拟气溶胶的直接和间接气候效应[41-46]。本研究模拟采用Lambert投影，中心经纬度为116.46 °E，39.92 °N，模式水平分辨率为60 km×60 km，垂直方向分为30层。研究模拟区域如图 1所示。

模式所使用的物理化学模块的参数化方案如表 1所示。其中气溶胶模块使用MOSIC（Model for Simulating Aerosol Interactions and Chemistry），方案中粒径分为8个档：0.039~0.078、0.078~0.156、0.156~0.312 5、0.312 5~0.625、0.625 ~1.25、1.25~2.50、2.50~5.00和5.00~10.00 μm[47]。模式采用的初始气象场和边界条件来自全球再分析资料NCEP-FNL（National Centers for Environmental Prediction-Final Analysis），此资料的时间间隔为6小时，水平分辨率为1 °×1 °。化学场的边界条件由MOZATRT version4提供[48]。

污染源排放清单采用INTEX-B计划发布的2006亚洲区域污染物排放清单[49]，此清单包括能源、工业、运输和民用四类排放源的七种污染物：氮氧化物（NOx）、一氧化氮（CO）、二氧化硫（SO2）、铵气（NH3）、黑碳（BC）、有机碳（OC）和挥发性有机化合物（VOCs）。该排放源的空间分辨率为0.5 ° × 0.5 °（http://www.cgrer.uiowa.edu/EMISSIONDATAnew/index16.html）。2006年气溶胶前体物和气溶胶在中国和中国东部的人为年排放总量见表 2。图 1中也给出了SO2和BC排放的空间分布。

为了分析中国硫酸盐和黑碳气溶胶对云微物理特性的影响，利用区域气溶胶-气候耦合模式WRF-Chem进行以下几组数值试验。

（1）控制试验CTL：采用2006年8月排放源，模拟2006年8月1日—9月1日中国区域气溶胶浓度及云微物理特性。

（2）3倍二氧化硫试验3SO2：仅将二氧化硫排放增加为CTL试验的3倍，其余物质的人为排放与控制试验一致，以评估硫酸盐直接和间接效应对云特性的影响。

（3）3倍黑碳试验3BC：仅将黑碳排放增加为CTL试验的3倍，其余物质的人为排放与控制试验一致，以评估黑碳直接和间接效应对云特性的影响。

CMA_Data（http://cdc.cma.gov.cn/）是中国气象局从1951年以来在中国地区194个国际交换站观测的地面日值数据集，本研究采用其数据集中的日平均气温、相对湿度、风速和降水量。

地面观测的气溶胶浓度数据是Zhang等[59]提供的中国地区14个观测站点2006年8月平均硫酸盐、硝酸盐、黑碳、有机碳浓度，用于与模拟值进行对比分析。

MODIS（Moderate Resolution Imaging Spectroradimeter）仪器搭载在美国宇航局Aqua卫星上，可获取陆地和海洋每日全球气溶胶光学厚度[60]。本文利用MODIS的气溶胶光学厚度（AOD）、云光学厚度（COD）、云滴有效半径（CER）、云水路径（LWP）。由于Aqua卫星过境时间是每天北京时间10:30，所以当参数的模拟值与MODIS观测值对比时，模式结果时间都为北京时间每日10:30。

气溶胶-云相互作用可用敏感性因子来定量描述，其定义是考虑敏感性试验和控制试验中某云特性Y变化和云凝结核数（CCN）变化的比值[45, 61]：

其中云特性Y和CCN均是975 hPa高度值，“Δ”是敏感性试验和控制试验某区域、某时间段平均值的差值。敏感性因子用于量化由硫酸盐或黑碳在不同区域造成的云特性变化的敏感性。例如在3倍黑碳试验（3BC）中，如果Y=Nd（云滴数浓度），CLDSFCCN(Nd)越大表明云滴数浓度对黑碳引起的CCN的变化响应越大。

研究采用平均偏差（Mean Bias，MB）和归一化平均偏差（Normalized Mean Bias，NMB）评估模式的模拟能力[62]：

归一化平均偏差为：

式中Mi和Oi分别是模式模拟值与观测值，N是样本个数，样本数依赖于观测站点数及每个站点有观测数据的天数。

图 2给出模拟的2006年8月平均地表温度、降雨、相对湿度，并与中国气象局（CMA_data）观测数据进行对比。表 3是上述3种气象要素在不同区域的月均值和标准偏差，表 4是中国区域内模式模拟性能的定量统计值。

从图 2a可以看出，月平均的最高温度出现在长江流域，约为27~30 ℃，而东部大部分地区的月平均温度为24~27 ℃。考虑整个中国区域有观测的站点，地表温度观测和模拟的月均值分别为23.7 ℃和21.8 ℃，MB和NMB分别是-1.9 ℃和-8.4%，说明观测和模拟的温度一致（表 4）。对降水而言（图 2b），其空间分布的变化很大，观测和模拟的月均值及其NMB分别是3.6 mm/d、2.2 mm/d和-39.3%（表 4）。中国东部大部分地区8月的相对湿度为40%~90%，从南向北相对湿度递减，模式能较好再现相对湿度的空间分布（图 2c），在中国区域的MB和NMB分别是-8.9%和-13.0%。

图 3是模拟2006年8月的地表和850 hPa平均风场与NCEP FNL再分析风场的空间分布。模式能很好地反映出东部沿海地区从海上吹向陆地和华北地区风向从南向北的环流特征。模式模拟地面风速的MB和NMB分别为1.2 m/s和107.4%（表 4）。以前研究也发现WRF-Chem模式倾向于高估风速的情况[41, 63]。850 hPa高度的风场分布与地面类似，呈现南风范围变大，包含30 °N以南的部分地区（图 3d），但850 hPa处的模拟风场与FNL再分析数据的对比较差。

图 4给出模式模拟的中国区域地表气溶胶浓度2006年8月的月均值，包括细颗粒物（PM2.5）、硫酸盐（SO42-）、硝酸盐（NO3-）、铵盐（NH4+）、有机碳（OC）和黑碳（BC）。PM2.5的高值区主要在中国东部地区（50~110 μg/m3），这主要是由东部地区快速发展的经济及其相关的工业活动的高排放导致的（图 1）；另一个高PM2.5浓度的地区位于四川盆地（60~90 μg/m3），这是由于当地四面环山的地形不利于污染物扩散所致。硝酸盐和硫酸盐气溶胶是细颗粒物PM2.5的最主要成分，硝酸盐的浓度（9~26 μg/m3）大于硫酸盐（5~15 μg/m3）。这一现象可能是由中国地区氨气排放高估引起的[64]。硫酸盐浓度的最高值出现在四川盆地，与Qian等[29]的结论一致。黑碳、铵盐和有机碳在PM2.5中所占比重较少，东部铵盐和有机碳的最高浓度为9~12 μg/m3；东部黑碳气溶胶的最高浓度为5~9 μg/m3，高值分布在山西、河北和河南省。

为验证模式模拟气溶胶浓度的能力，本研究采用Zhang等[59]提供的中国地区14个观测站点2006年8月平均硫酸盐、硝酸盐、黑碳、有机碳浓度观测值与模拟值进行对比分析（表 5）。根据观测值和模拟值的散点图对比（图 5）可以看出，模式模拟结果存在高估硝酸盐浓度、低估硫酸盐、OC和BC浓度的现象。在14个观测站得到的硝酸盐浓度平均值为4.9 μg/m3，模拟值为9.0 μg/m3，模拟的MB和NMB分别是4.1 μg/m3和85.1%（表 4）。而观测的硫酸盐浓度为16.2 μg/m3，模拟值为8.4 μg/m3，其模拟的MB和NMB分别是-7.8 μg/m3和-48.5%。对于黑碳气溶胶而言，其观测的平均值为2.6 μg/m3，模拟值为2.5 μg/m3，其模拟的MB和NMB分别是-0.1 μg/m3和-2.2%。有机碳的观测平均值是9.3 μg/m3，模拟值为4.5 μg/m3，其模拟的MB和NMB分别是-4.8 μg/m3和-54.0%。模式对硝酸盐气溶胶浓度的高估在Gao等[16]论文中也有报道。对硫酸盐气溶胶低估这可能是由人为SO2排放清单的低估造成的[16, 65]。对OC气溶胶的低估可能是由WRF-Chem模式中的二次有机气溶胶的化学机制不完善造成的[16, 66-67]。

由于在WRF-Chem中气溶胶光学特性分别在300、400、600和999 nm处有输出值，而AERONET和MODIS卫星观测AOD分别在500和550 nm处有输出值。因此，我们先利用Angstrom幂律[68]将模拟的AOD值换算为与观测对应的500和550 nm的AOD值。图 6给出从CTL试验和MODIS观测得到的2006年8月气溶胶AOD。CTL试验和MODIS AOD的值在空间分布上有较好的一致性，尤其是模式模拟出华北平原和四川盆地AOD的高值，但模式没能模拟出珠江三角洲地区MODIS观测到的高AOD值，这可能是由于模式排放清单的问题。根据表 4，在中国地区模式模拟的AOD的平均值为0.27，MODIS数据的平均值为0.29，模拟值的MB和NMB分别是-0.02和-8.5%。模式在华北和华中地区对AOD的模拟效果好于华南区域。

为了验证模式对云特性的模拟能力，选取MODIS卫星观测数据与模拟值进行对比分析。这里研究的云特性参数包括：云光学厚度（COD）、云量（CLDF）、云水路径（LWP）和云顶云滴有效半径（CER）（图 7）。在WRF-Chem模式中云光学厚度是由云滴有效半径和云水含量计算得到的，这使得模式模拟的COD有很大的不确定性。表 4给出中国区域内模式模拟COD的月平均值为0.33，MODIS观测的平均值仅为0.17，模式模拟值的MB和NMB分别为0.16和91.2%。这些模拟误差比Zhang等[69]报道的值略高。Zhang等[69]利用WRF-CAM5模式给出2005年中国区域模拟值与MODIS反演COD对比的MB和NMB分别是-8.1和-48.4%。这可能由样本数不同引起的（本研究是月平均值，而Zhang等[69]是年平均值），但整体上模式是低估COD的。

低云云量出现的诊断标准为气压大于700 hPa，且云水混合比大于0.01 g/kg。观测和模拟中国区域平均的云水路径分别是77.6 g/m2和127.3 g/m2，其模拟的MB和NMB分别是-49.7 g/m2和-39.1%（表 4）。本模式模拟LWP的NMB比Zhang等[69]报道的量级低。MODIS给出暖云云顶的云滴有效半径，本文定义暖云云顶的高度参考Yang等[45]的定义方法，即气压大于700 hPa，且云水混合比大于0.01 g/kg的云顶。模拟的中国区域平均的云顶云滴有效半径为11.8 μm。与观测相比，模式模拟云滴有效半径的MB和NMB分别为-2.2 μm和-16.2%。Zhang等[69]的模拟也低估云滴有效半径，其解释主要原因可能是由模式模拟的分辨率太大和MODIS反演云滴有效半径误差所造成。表 6给出前人利用WRF-Chem模拟的中国、美国地区的云参数（云量、云水路径和云光学厚度）与MODIS观测的对比结果。对比表 4中本研究的结果与表 6的结果可知，本研究结果在前人研究结果的误差范围之内。

由于模式是气溶胶-气候双向耦合的，理解敏感性试验中气溶胶浓度的变化有助于解释模拟的云特性变化。同时模式没有区分气溶胶的直接和间接效应，因此以下所有的响应都代表气溶胶直接和间接效应的综合效应。3SO2和3BC敏感性试验中的气溶胶各物种的空间分布特征与在CTL试验中的空间分布特征类似。从图 8可看出，SO2排放增加使PM2.5浓度在华北、华中、华南和中国东海4个区域内分别增加15.5 μg/m3（45.2%）、20.3 μg/m3（49.1%）、12.5 μg/m3（46.7%）和4.3 μg/m3（74.7%）。3SO2试验增加了硫酸铵的形成，硫酸盐和铵盐浓度均增加，使硝酸盐浓度减少。相对于CTL试验，3SO2试验中SO2增加200%，硫酸盐气溶胶在华北、华中和华南增加148.0%~155.8%，硫酸盐浓度的非线性响应是由于硫酸盐气溶胶涉及的核化、凝结、气态化学反应和湿清除等过程都是非线性的。3BC试验使PM2.5浓度在选定的4个研究区域内分别增加6.8 μg/m3（19.9%）、5.5 μg/m3（13.3%）、2.1 μg/m3（7.9%）和0.4 μg/m3（7.6%）（图 8）。黑碳排放增加对其它物种的影响较小（1%~2%），但黑碳气溶胶浓度的响应基本是线性的，黑碳在选定的4个研究区域内的增加分别为7.1 μg/m3（191.9%）、6.3 μg/m3（190.1%）、2.9 μg/m3（187.1%）和0.5 μg/m3（166.7%）。

图 9为模拟975 hPa高度的积聚模态气溶胶数浓度和云凝结核数浓度（在过饱和度s=0.1%处）、气溶胶光学厚度对增强的SO2排放和黑碳排放的响应。本研究中的积聚模态是指干半径为0.078~2.500 μm的颗粒物。相对于CTL试验，在选定的4个研究区域内，3SO2试验中积聚模态气溶胶数浓度分别增加798 cm-3（17.4%）、790 cm-3（16.5%）、391 cm-3（14.0%）和305 cm-3（30.1%）（图 9a），云凝结核数浓度分别增加398 cm-3（28.4%）、462 cm-3（28.6%）、297 cm-3（29.0%）和122 cm-3（35.5%）（图 9b）。在华北、华中、华南和中国东海4个区域内，3BC试验积聚模态气溶胶数浓度分别增加532 cm-3（11.6 %）、476 cm-3（9.9%）、209 cm-3（7.5%）和34 cm-3（3.4%）（图 9a），云凝结核数浓度分别减少25 cm-3（1.8%）、44 cm-3（2.7%）、25 cm-3（2.4%）和13 cm-3（12.9%）（图 9b）。在对CCN数浓度的影响方面，黑碳的影响比硫酸盐的影响小很多，这主要是因为核化速率随着硫酸的增多而增加[71]，而高BC混合比例的气溶胶颗粒对CCN影响非常小[72]。在选定的4个研究区域内，3SO2试验中ΔNccn/ΔNacc在陆地上为0.25、在海洋上为0.3，在3BC试验中ΔNccn/ΔNacc在陆地上为-0.02~-0.03、在海洋上为-0.04，体现了硫酸盐气溶胶具有较高的吸湿性，比BC更易成为云凝结核。

气溶胶光学厚度（AOD）对不同排放的响应见图 9c。相对于CTL试验，在选定的4个研究区域内，3SO2试验中气溶胶光学厚度分别增加0.15（48.4%）、0.23（53.5%）、0.30（65.2%）和0.17（89.5%）。对硫酸盐而言AOD的绝对变化是华南＞华中＞中国东海＞华北，这是由于AOD对硫酸盐的响应跟硫酸盐地表浓度和相对湿度有关。3BC试验在4个区域内对AOD的影响比3SO2对AOD的影响弱。

图 10a显示在选定的4个研究区域中增加的硫酸盐可导致云顶云滴数浓度分别增加19.6 cm-3(4.4%)、29.8 cm-3(7.1%)、43.5 cm-3(16.3%)和39.3 cm-3(13.5%)，且硫酸盐引起的云顶云滴数浓度的敏感性参数（CLDSFCCN（Nd））的值分别是0.17、0.28、0.60和0.42。由于硫酸盐气溶胶的吸湿性，易于形成云滴、增加云滴数浓度。在陆地上，云顶云滴数浓度和敏感性参数对SO2排放增加的响应均从北向南呈递增，这跟地面湿度分布有关。

相对于CTL试验，3BC试验中增加的黑碳排放对华北和华中区域中的云顶云滴数浓度的贡献分别是-17.8 cm-3（-4.0%）和-7.0 cm-3（-1.7%），在华南和中国东海区域内黑碳对云顶云滴数浓度的影响分别仅有0.15%和0.10%，并且云顶云滴数浓度的敏感性值（CLDSFCCN（Nd））分别是2.36、0.61、-0.15和-0.0。Dusek等[73]指出新排放的BC颗粒物的粒径尺度较小，且具有厌水性，所以要求很高的临界过饱和度，对CCN激活的贡献也较小。对于排放后老化的黑碳气溶胶由于能与可溶性相融合，会降低临界过饱和度，黑碳气溶胶占总气溶胶的质量比重越高，临界过饱和度的值越高[73]。所以本研究中当黑碳气溶胶排放增加时，不仅不利于CCN的形成，还抑制CCN激活，尤其在华北和华中地区。

云滴有效半径与云水含量和云滴数浓度有关。在选定的4个研究区域中增加的硫酸盐导致的云顶云滴有效半径分别变化-0.16 μm（-2.2%）、-0.27 μm（-3.7%）、-0.43 μm（-5.2%）和-0.23 μm（-3.2%）（图 10b），且云顶云滴有效半径的敏感性值（CLDSFCCN（CER））分别是-0.09、-0.15、-0.21和-0.11。硫酸盐气溶胶对云滴有效半径的影响符合气溶胶第一间接效应的定义，即硫酸盐气溶胶增多，云滴数浓度增加，云滴有效半径减少。

黑碳气溶胶在华北区域增加云顶云滴有效半径0.02 μm（0.28%），在华中、华南和中国东海区域内分别减少云滴有效半径0.04 μm（0.55%）、0.11 μm（1.34%）和0.05 μm（-0.7%）。相应云顶云滴有效半径的敏感性值（CLDSFCCN（CER））分别是-0.16、0.2、0.55和0.18，显示在相对干净的华南区域黑碳气溶胶对云顶云滴有效半径的影响比污染较重的区域（华北、华中）的大，而且黑碳气溶胶引起的云滴有效半径对CCN的敏感程度大于硫酸盐气溶胶引起的敏感度。Yang等[45]在研究东南太平洋海边气溶胶在污染区和干净区对云微物理特性的影响也发现，在干净区域云特性的敏感性比污染区的大，与本文结论一致。

图 11给出在不同区域云水路径（LWP）、云光学厚度（COD）和云量（CLDF）对增强的SO2排放和黑碳排放的响应。在选定的4个研究区域内硫酸盐气溶胶使LWP减少0.4 g/m2（2.2%）、2.4 g/m2（5.3%）、0.06 g/m2（0.07%）和0.4 g/m2（0.8%），并且LWP的敏感性值（CLDSFCCN（LWP））分别是-0.09、-0.21、0和-0.03。因此硫酸盐气溶胶在各个区域内对LWP的影响都非常小。

云的宏观特性对黑碳气溶胶的响应不同。黑碳气溶胶在华北、华中区域内使LWP分别减少0.5 g/m2（2.8%）和1.0 g/m2（2.2%），在华南和中国东海区域内使LWP分别增加5.5 g/m2（6.5%）和2.5 g/m2（4.5%），并且LWP的敏感性值（CLDSFCCN（LWP））分别是1.63、0.87、-2.53和-1.13。黑碳气溶胶导致这些区域LWP的增加（减少）对应着其导致的降雨的增加（减少）（图略）。对比图 7e和图 2b也可以看出，LWP的空间分布与降水的空间分布相似。

模式中云光学厚度（COD）是根据云滴有效半径和云水含量得到的（COD∝云水含量/云滴有效半径）。对比图 11a、11b中的μCTL可看出，在华北、华中和华南区域内LWP和COD的区域平均值都是从北向南依次增加，因此COD的变化主要与LWP的变化相关。Schwartz等[74]利用卫星资料观测到云光学厚度与云水路径有很强的相关关系。硫酸盐气溶胶在华北区域内对COD几乎没有影响，而在其他3个区域内使COD分别减少1.1（2.8%）、0.48（0.45%）和0.73（0.46%）。在华北、华中和华南区域内黑碳导致COD分别增加0.19（1.34%）、0.39（0.97%）和0.75（0.7%），且从南到北黑碳气溶胶使云顶云滴有效半径依次减少（图 10b）。云滴越小对太阳辐射的散射越强，因此黑碳气溶胶使COD在这3个区域内依次增加。由此可见硫酸盐和黑碳气溶胶对COD的影响都非常小，变化范围为0.3%~3.0%。

图 11c给出云量（CLDF）对硫酸盐、黑碳气溶胶的响应。从云量的绝对变化以及云量的敏感性值（CLDSFCCN（CLDF））来看，黑碳的影响都比硫酸盐的影响大很多，这主要是由于黑碳气溶胶的直接辐射效应（对太阳光的吸收）导致的云的“燃烧”作用。

为了更加准确地看到散射型和吸收性气溶胶对云滴有效半径的影响，图 12给出选定的4个研究区域内暖云云顶云滴有效半径随气溶胶AOD的变化，图 12中数据是对各区域逐格点每小时计算的云滴有效半径和气溶胶AOD的统计。在华北和华中区域，当模拟的气溶胶AOD增加时，云滴有效半径减少；在华南地区，当光学厚度较小时（约小于0.5）云滴有效半径随AOD增加而增加，而当光学厚度较大时（约大于0.5）云滴有效半径随AOD增加而减少。气溶胶AOD受化学组分和相对湿度的影响，在气溶胶光学厚度增加时，数浓度不一定随之线性增加；另外云滴有效半径所受的影响较复杂，水汽、云底高度等差异较大，故气溶胶AOD与云滴有效半径的相关性在不同区域差异较大，这与石睿等[24]的结论一致。通过图 12还可以看出，相比于3BC试验（蓝色点），3SO2试验中硫酸盐气溶胶（绿色点）使AOD增大程度较大，这与图 9c中AOD区域平均值的变化一致。

本文应用WRF-Chem（Weather Research and Forecasting model coupled with Chemistry）模式研究2006年8月1日—9月1日中国区域散射性气溶胶-硫酸盐和吸收性气溶胶-黑碳对云微观和宏观物理特性的影响。研究设计了三个模拟试验：控制试验CTL（采用2006年排放清单和2006年8月1日—9月1日的气象场）、SO2排放3倍试验（3SO2）和黑碳排放3倍试验（3BC）。

根据CTL试验模拟的气象参数与地面观测站点的温度、降水、湿度和风场数据的对比发现，模式能非常好地再现温度的空间分布，也能反映出相对湿度从南向北递减的分布特征，但模拟的风速值大于观测值，而且850 hPa处风场的模拟值偏差较大。对比CTL模拟的气溶胶浓度值与地面观测值发现，模式高估硝酸盐浓度，同时低估硫酸盐、有机碳和黑碳浓度，与前人用WRF-Chem模拟中国气溶胶的偏差一致。对硫酸盐气溶胶低估可能是由人为SO2排放清单的低估造成的，而对有机碳气溶胶的低估可能与模式中二次有机气溶胶的化学机制不完善有关。研究还选取MODIS卫星观测的云特性参数数据与模拟值进行对比分析，结果表明模式高估云量，低估云光学厚度、云水路径和云滴有效半径，这些模拟误差与前人研究结果一致，且在其误差范围之内。

研究表明3SO2试验导致的PM2.5的浓度改变是华中>华北>华南>中国东海。3BC试验导致的PM2.5的浓度改变是华北>华中>华南>中国东海。这主要与SO2（BC）在这些区域的排放量有关。相应硫酸盐和黑碳对积聚模态气溶胶数浓度在华北和华中远高于华南和中国东海。由于硫酸盐气溶胶是吸湿性物质，受相对湿度影响，因此其对AOD、云滴数浓度和云滴有效半径绝对值的影响都在华南最大。黑碳气溶胶对CCN产生抑制作用，相较于陆地上BC对CCN的作用，海洋（ECS）上空的BC尽管含量不高，仍会对海上CCN产生很强的抑制作用。

对比3SO2和3BC试验研究了硫酸盐和黑碳气溶胶对云特性的不同影响，主要获得如下结果。

（1）在对CCN数浓度的影响方面，黑碳的影响比硫酸盐的影响小很多，ΔNccn/ΔNacc比值表明硫酸盐气溶胶具有较高的吸湿性，比BC更易成为云凝结核。

（2）在陆地上，云顶云滴数浓度和敏感性参数对SO2排放增加的响应均从北向南呈递增，这跟地面湿度分布有关。而云顶云滴数浓度和其它云特性参数对黑碳排放增加的响应均从北向南呈递减，这说明黑碳气溶胶不利于CCN的形成，还会抑制CCN激活。

（3）云滴有效半径对硫酸盐气溶胶的响应符合气溶胶第一间接效应的定义，即硫酸盐气溶胶增多，云滴数浓度增加，云滴有效半径减少，但是对黑碳气溶胶的响应不符合。根据敏感性因子看出，黑碳气溶胶引起的云滴有效半径对CCN的敏感程度大于硫酸盐气溶胶引起的敏感度。

（4）对于云量而言，黑碳气溶胶的影响比硫酸盐的影响大很多，主要原因是黑碳气溶胶直接辐射效应（对太阳光的吸收）导致的云的“燃烧”作用。