注：文末有研究团队简介 及本文作者科研思路分析

沸石分子筛材料是由硅氧四面体组成的三维晶体材料，由于具有价格低廉、易合成等优点，广泛应用于工业催化、离子交换、吸附分离等领域。然而，沸石分子筛较小的微孔孔道限制了反应中物料的扩散和传输，而且尺寸较大的反应物很难进入沸石分子筛的孔道内部参与反应，因而在大分子催化方面表现得束手无策。而在沸石分子筛中引入介孔及大孔可以有效改善其传质问题。在以往的研究中，人们使用硬模板及软模板法构建了多种多级孔沸石分子筛结构，然而通过软模板法合成具有明确沸石结构的有序介孔沸石往往都是层状结构，原因在于模板剂在合成体系中组装形成层状胶束，用软模板法合成有序二维及三维介孔沸石分子筛是材料科学领域的挑战。近日，上海交通大学的车顺爱教授（点击查看介绍）及韩璐特别研究员（点击查看介绍）团队报道了具有有序二维正方介孔结构的MFI型沸石分子筛材料。

上海交通大学团队在模板剂中引入偶氮基团，导向合成了二维有序的介孔沸石分子筛。该结构具有四方对称的晶体形貌，由四个曲面通过共顶点共边形成，具有4mm 的点群对称性。在四方颗粒内部，MFI纳米片层通过90°交叉共生形成有序介孔。由于在含有较大端基的偶氮化合物中，如果偶氮基团是反式构型，在组装时会在端基的空间位阻效应下自发形成螺旋胶束排列。因此，将偶氮基团引入模板剂，通过模板剂棒状胶束排列导向介孔形成，同时季铵头部导向MFI分子筛的形成，从而使MFI纳米片层进行有序正方排列，形成有序介孔。模板胶束和沸石材料介观微观结构的匹配是合成二维四方介观结构的关键。

该工作为合成有序多级孔沸石分子筛材料提供了新的观点和合成策略。通过在模板剂中引入特殊的基团，在合成沸石的过程中，模板剂之间可以通过π-π、氢键、配位键等特殊的相互作用组装形成棒状、球状和多面体等胶束，从而有望形成多种二维、甚至三维有序的介孔沸石。

这一成果近期发表在Angewandte Chemie International Edition 上，并得到审稿人的高度评价，作为VIP（very important paper）文章发表。文章的第一作者是上海交通大学的博士研究生申学峰、毛文婷和上海科技大学的马延航助理教授。

该论文作者为：Xuefeng Shen, Wenting Mao, Yanhang Ma, Dongdong Xu, Peng Wu, Osamu Terasaki, Lu Han and Shunai Che

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A Hierarchical MFI Zeolite with Two-Dimensional Square Mesostructure

Angew. Chem. Int. Ed., 2018, 57, 724, DOI: 10.1002/anie.201710748

车顺爱教授简介

车顺爱，1984年毕业于吉林化工学院化学工程系，先后在吉林化工学院和吉林工学院从事化学工程教学和科研工作；1994年受国家教委派遣以访问学者的身份到日本进行催化氢化反应的研究，在日本横滨国立大学获得材料工学博士学位；曾获日本学术振兴会的资助，从事纳米炭和介孔材料的制备及其应用研究；2003年8月到上海交通大学任教，2004年获得杰出青年基金和教育部长江特聘教授的称号，2017年1月任为同济大学特聘教授。车顺爱教授多年来从事多孔和手性无机材料的研究，在科研实践中积累了丰富的经验，取得了重要的研究成果；在世界高水平学术刊物上发表了多篇具有独创性和国际领先水平、并具有重要科学意义的学术论文，对该领域做出了较为突出的贡献；2008年被聘为瑞典斯德哥尔摩大学客座教授，2010年任国际介孔材料协会理事；2015年获教育部自然科学一等奖（第一完成人），2015年获国际介观结构材料协会奖。

http://www.x-mol.com/university/faculty/12536

韩璐研究员简介

韩璐，2006年获上海交通大学理学学士学位，2010年及2011年分别获得斯德哥尔摩大学(导师Osamu Terasaki教授)及上海交通大学(导师车顺爱教授)博士学位；2011年起在上海交通大学担任讲师、副研究员、特别研究员职务，2017年加入同济大学；主要研究方向为介观结构材料的合成及电子显微学结构的研究；获2013年度全国优秀博士学位论文奖，2014年度教育部自然科学奖一等奖（第二完成人）。

http://www.x-mol.com/university/faculty/12546

科研思路分析

Q：这项研究最初是什么目的？或者说想法是怎么产生的？

A：该项目最初的目的是通过软模板法合成有序介孔沸石分子筛。具有有序介孔的沸石分子筛结构，或者说对介孔材料进行孔壁晶化是当今多孔材料领域最大的研究难点之一，世界上很多课题组都在这方面展开工作。

Q：研究过程中遇到哪些挑战？

A：最大的挑战是模板剂的设计。要设计在合成沸石的体系中可以同时导向介孔孔道形成和沸石分子筛微孔结构形成的模板剂，介孔孔道结构和微孔孔道结构必须匹配，模板分子也必须有效地阻断沸石晶体的生长。

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