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研究内容

人体血液中游离氨（血氨）水平异常升高会导致高氨血症，这可能导致谵妄、脑损伤甚至死亡。快速检测小体积全血样本中的血氨一直是生物分析的热门话题。另一方面，作为急性心肌梗死(AMI)的特异性标志物之一，对于在短时间内灵敏检测人心肌肌钙蛋白I(cTnI)具有特别重要的意义。

福州大学唐点平教授课题组报告了一种基于紫外线辅助气体传感器(UV-AGS)和自制三维(3D)-SnS2纳米片(3D-SnS2 NSs)功能化叉指电极的非接触式光电化学生物传感器。开发的UV-AGS装置，通过碱化血液以释放气相氨，线性范围为25-5000 μM，检测限(LOD=29.5 μM)以量化小体积全血样本中的血氨生物测定。相关工作以“Contactless Photoelectrochemical Biosensor Based on the Ultraviolet−Assisted Gas Sensing Interface of Three-Dimensional SnS2 Nanosheets: From Mechanism Reveal to Practical Application”为题发表在国际著名期刊Analytical Chemistry上。

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研究要点

要点1.作者通过水浴沉积法制备了3D-SnS2 NSs，并使用旋涂法进一步沉积到叉指电极(IDEs)上以形成3D-SnS2 NSs/IDEs。然后对气敏特性的进一步验证，发现使用UV照射策略气体响应速度加快，灵敏度增加。

要点2.通过三维(3D)静电场模拟和第一性原理密度泛函理论进一步从理论上研究了3D-SnS2 NSs结构以及Au和SnS2异质结之间的肖特基势垒对O2和NH3的气敏响应的影响，进一步揭示了机理。

要点3.根据原理，设计了一种紫外线辅助气体传感器(UV-AGS)装置来检测全血中的游离氨，其线性范围为25-5000 μM，检测限(LOD=29.5 μM)。进一步量化小体积全血样本中的血氨生物测定。

要点4.为了进一步证明该生物传感器的广泛适用性，使用脲酶标记的抗体作为免疫识别分子构建了一种夹心型集成气相免疫测定法，用于使用UV-AGS装置作为信号读出器和脲酶标记的抗体作为免疫识别分子对人心肌肌钙蛋白I(cTnI)进行定量分析，线性范围为0.4~25.6 ng/mL，LOD为0.37 ng/mL。

该研究的两项分析均显示出令人满意的特异性和稳定性，表明该装置可应用于实际检测，并具有提高气敏传感器在化学生物传感中的价值的巨大潜力。

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研究图文

图1. (a) 3D-SnS2 NSs的SEM图像。(b, c) 3DSnS2 NSs的TEM图像（(c)中的虚线：堆叠纳米片的边缘）。(d) 沿边缘的横截面TEM图像（白色：单层SnS2纳米片的厚度；黑色：多层SnS2纳米片的厚度）。(e) 平面图中纳米片的高分辨率TEM图像。(f) 3D-SnS2 NSs在暗场中的TEM图像。(g) Sn和(h)S的元素分布图像。(i) 3D-SnS2 NSs的拉曼光谱。(j) 3D-SnS2 NS的XRD和相应的PDF卡[插图：(001)和(110)的峰值参数的比较]。(k) 3D-SnS2 NSs的XPS光谱。(l) Sn 3d和(m)S 2p光谱的高分辨率。(n) 元素含量的比较。

图2. 3D SnS2/IDEs在室温下不同工作条件下的光电响应。(a, b) 空气和(c, d) NH3气氛中的3D SnS2/IDE示意图和相应的I-V特性在黑暗和365 nm紫外光下（插图：光电流作为光照强度的函数，从1.0到360 mW/cm2在0.5 V偏置电压下）。(e) 3D SnS2/IDEs在黑暗和365 nm紫外光下0-100 ppm NH3响应的动态响应曲线。(f) 3D-SnS2 NSs/IDEs的相应响应S作为NH3浓度的函数（误差条是三个测量值的95%置信区间）。3D SnS2/IDE对100 ppm NH3(g) 在黑暗中和(h)在365 nm紫外光下的动态响应曲线。(i) 3D SnS2/IDE对100 ppm NH3的重复动态响应。

图3. (a) O2和(b) NH3吸附机制示意图。

图4. 紫外线照射下(a) O2和(b) NH3在SnS2/IDEs表面的吸附机理示意图。

图5. (a) UV-AGS设计的示意图。(b) 光电响应与时间的关系和(c)全血样品中NH3测量的吸光度与时间的关系。在(d)紫外辅助气体传感器和(e)比色测定试剂盒中显示了线性关系，信号响应与全血样品中NH3测量的NH4Cl浓度 (0.0025-10,000 μM)的对数之间存在线性关系。(f) 氨测量的相关分析和(g)全血样品中NH3测量的两种方法Bland-Altman 图。(h) UV-AG对全血样品中NH3测量的选择性测试（NH3：100 μM，每个氨基酸：1 mM）。(i) UV-AGS装置的稳定性测试，用于长期储存（黑色）水样和（灰色）全血样品中的NH3测量和（白色）缓冲液样品中的cTnI测量。

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文献详情

Contactless Photoelectrochemical Biosensor Based on the Ultraviolet−Assisted Gas Sensing Interface of Three-Dimensional SnS2 Nanosheets: From Mechanism Reveal to Practical Application

Lingting Huang, Guoneng Cai, Ruijin Zeng, Zhichao Yu, Dianping Tang*

Anal. Chem.

DOI: 10.1021/acs.analchem.2c02010

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