细颗粒物(PM2.5)指环境空气中空气动力学当量直径小于等于2.5μm的颗粒物[1-3]。随着城市化和经济增长的加速, PM2.5已经成为城市大气中的典型污染物, 对大气能见度、气候变化、社会经济发展、城市热岛[4-5]、生态系统服务等方面均具有一定的负面效应[6-7], 尤其对人体健康影响很大, 导致人体心脏和肺部疾病发病率明显上升[8-9]。世界范围内每年有近三百三十余万人口间接因空气污染死亡[10]。

当前对于PM2.5的研究主要集中在源解析[11-12]、成分组成[13]、时空分布模式[14-16]、高分辨率PM2.5浓度制图[17-19]、健康影响[6, 20]及自然和社会因素对PM2.5浓度的影响[21-22]等方面。具体来看影响PM2.5浓度的因素包括气象条件、社会经济条件、交通流量、工业活动、化石燃料和其他人为活动等[6]。在这些因素当中, 气象条件是最重要的影响因素之一[23]。

国内外有诸多研究着重关注气象要素和PM2.5浓度之间的相关关系[23-26]。Pateraki等[27]发现温度和湿度变动对PM2.5浓度具有重要影响。贺祥等[3]使用GAM广义可加模型研究南京市PM2.5浓度和自然条件的关系, 发现温度、大气压和水气压对PM2.5浓度具有重要影响。风速也对PM2.5浓度具有重要影响, 且风速超过2m/s, 能减轻PM2.5污染程度[7]。Cheng等[24]人研究认为湿度是影响北京市PM2.5浓度变化的重要要素。然而当前这些研究都集中于单一城市尺度, 对于城市群尺度的研究关注较少, 并且这些研究主要使用短期数据(如一个季度或一年), 这样会造成气象要素与PM2.5浓度之间关系的研究结果存在一定程度的偏差[28]。

粤港澳大湾区是我国经济发展重要增长极, 但大气环境质量方面对比国外三大湾区城市群仍存在差距, 对其开展大气污染研究具有重要意义。因此基于PM2.5遥感反演数据与气象要素长时间序列数据, 利用时间序列方法和空间自相关分析法分析PM2.5时空的变化特征；基于多元回归模型确定气象要素和PM2.5浓度之间的相互关系[29]。旨在为生态环境部门开展大气环境监管和大气污染防治等工作提供可行依据。

粤港澳大湾区位于北纬21°30′—24°40′和东经111°21′—114°53′之间, 由广州、深圳、佛山、东莞、惠州、中山、珠海、江门、肇庆九市和香港、澳门两个特别行政区组成, 总面积约5.6万km2。湾区整体地势较为平坦开阔, 以平原为主, 占全区总面积的66.7%, 另有山地、丘陵、残丘、台地等散布其间, 其中丘陵、残丘和台地的面积约占20%左右, 全区海拔超过500 m的山地面积仅占总面积的3%, 主要分布在肇庆、博罗、从化和惠州等湾区边缘地带, 最高点海拔1229 m。粤港澳大湾区地处亚热带季风气候, 终年温暖湿润, 气候宜人。年平均气温21—23℃, 最冷月1月均温13—15℃, 最热月7月均温28℃以上。日照时间长, 多年平均日照天数240天左右。年均降水量1600—2300 mm, 汛期(4—9月)降水量占全年的81%—85%。湾区主要土壤类型有水稻土、赤红壤、红壤、黄壤、潮土等, 其中分布最广泛的是水稻土, 主要分布在河流冲积平原、三角洲及滨海平原地区, 占总面积的95.5%。

PM2.5浓度数据来自达尔豪斯大学(Dalhousie University)大气成分分析项目组出版的全球数据集(http://fizz.phys.dal.ca/—atmos/martin/?page_id=140#V4.CH.02)[6], 空间分辨率为0.1°×0.1°(近1 km)。基于美国国家航天局(NASA)的中等分辨率成像仪MODIS、多角度成像光谱仪MISR和海洋观测宽视场传感仪SeaWIFS反演得到气溶胶光学厚度(Aerosol Optical Depth, AOD)产品, 利用大气传输模型(GEOS-Chem)估算全球地表PM2.5浓度, 并通过地理加权模型(Geographically Weighted Regression, GWR)对反演数据进行校正。该数据集包括1998—2017年全球地表PM2.5浓度栅格数据, 范围从54.995°S—69.995°N至179.995°W—179.995°E。其优势在于具有较大时间跨度和空间范围等特点, 被许多学者用于国家尺度或区域尺度研究。本研究所使用1999—2016年粤港澳大湾区PM2.5浓度数据, 由ArcGIS软件平台对数据集进行切割所得[8]。

气象要素数据采用爱达荷大学(University of Idaho)西北知识网络出版的全球陆地表面每月气候和气候水平衡的数据集(TerraClimate)[30]。该数据集包括1958—2018年全球地面历年月度气候和气候水平衡数据, 空间分辨率为1/24°×1/24°(近4 km)。TerraClimate使用气候辅助插值, 将来自WorldClim数据集的高空间分辨率气候均值与较低空间分辨率长时间序列的气候数据(来自CRU Ts4.0/JRA 55数据集)相结合, 以此生成月度降水、最高和最低温度、风速、蒸气压、以及太阳辐射等数据。同时TerraClimate使用水平衡模型生成月度地表水平衡数据。TerraClimate数据集依据气候和预报元数据标准, 为每个变量以NetCDF格式创建文件(年度和月度)。用户可以在https://doi.org/10.7923/G43J3B0R上访问涵盖所有变量记录期间的NetCDF文件压缩存档。本研究采用1999—2016年全球陆地表面年度气候和气候水平衡的数据集, 基于ArcGIS软件平台利用粤港澳大湾区边界数据对数据集进行切割, 变量包括实际蒸散量(actual evapotranspiration, aet)、参考蒸散量(reference evapotranspiration, pet)、降水(precipitation accumulation, ppt)、太阳辐射(downward surface shortwave radiation, srad)、最低温度(minimum temperature, Tmmn)、最高温度(maximum temperature, tmmx)、蒸汽压(vapor pressure, vap)、饱和水汽压差(vapor pressure deficit, vpd)、风速(wind-speed, ws)。

空间自相关分析常用于研究地理空间上的各项观测值之间的相关程度, 分为全局自相关和局部自相关。一般使用莫兰指数(Moran′I指数)作为空间自相关的基本度量, 该指数又可分为全局Moran′I指数和局部Moran′I指数。

全局空间自相关可用于描述整体研究区域内, 所有空间对象之间的平均关联程度、空间分布模式及显著性。全局Moran′I指数的范围为-1到+1, 当值接近1时表示PM2.5浓度在空间上存在显著自相关；反之, 当值接近-1时表示PM2.5浓度在空间上存在巨大差异, 而当值等于0时, 表示空间不相关。全局Moran′I指数计算公式如下[29, 31]：

式中, n为空间单元的数量(n=11)；xi和xj分别表示空间单元i和j的观测值, i≠j。wij代表i和j之间的空间关系, 当wij=1时, 表示空间单元i和j相邻, 而当wij=0时, 表示空间单元i和j不相邻。

局部空间自相关可以用来描述不同空间位置上存在的空间关联模式, 用于分析局部空间异质性特征。局部自相关公式如下[31]：

式中, Ii表示位置i的局部Moran′I指数, 其余符号含义同公式(1)。Ii＞0表示属性值相似地区相临近(高高集聚或低低集聚)；Ii < 0表示属性值差异较大的地区相临近(高低集聚或低高集聚)。本研究中, 高高集聚区域为热点, 低低集聚区域为冷点。

全局和局部自相关显著性通过Z统计量得知, 计算公式如下：

式中, E(I)和Var(I)分别表示Moran′I指数期望值和方差值。

本研究利用多元线性回归方法来分析PM2.5浓度和气象要素间的关系, 以确定显著影响因素。为确保所有变量数据在同一时空尺度, 对因变量和自变量数据进行归一化处理, 公式如下：

式中, Y表示归一化的整体PM2.5浓度或每个自变量(气象要素)网格对应的PM2.5浓度, β是回归系数, 相互项达到三阶以上。对网格进行逐个回归分析, 基于赤池信息量准则(Akaike information criterion, AIC)剔除不显著因子, 选择最适合的模型。同时为了防止模型过拟合, 对自变量进行多重共线性检验。利用皮尔森(Pearson)相关分析法对自变量因素进行相关检验, 剔除相关性系数大于0.8的因子, 将剩余因子纳入回归模型中进行拟合[25]。

本研究中因变量(Y)为PM2.5浓度数据, 自变量X为气象要素数据。将数据集分成两部分, 第一部分(原始数据集的20%)为评价集, 用于选择最优的模型, 另一部分(原始数据集的80%)为训练集, 用于拟合模型[32]。模型拟合效果评价选用决定性系数(R2)均方误差(Mean Square Error, MSE)、平均绝对误差(Mean Absolute Error, MAE)、平均绝对百分误差(Mean Absolute Percentage Error, MAPE)等参数[8]。R2值越大；MSE、MAE、MAPE值越小, 代表模型拟合效果越好。各参数公式如下：

式中, y是真实值, yi是预测值, ei是y的标准差和yi的标准差之间的差。

以上全部过程利用ArcGIS 10.2软件及R 3.6.0软件完成。

利用粤港澳大湾区1999—2016年PM2.5浓度数据, 分析粤港澳大湾区整体及广州、深圳和香港各城市的PM2.5平均浓度。结果表明：粤港澳大湾区PM2.5年均浓度为32.0 μg/m3, 广州为35.6 μg/m3, 深圳为31.4 μg/m3, 香港为27.6 μg/m3；粤港澳大湾区1999—2016年PM2.5年均浓度呈先增加后减小的变化趋势(图 1), 广州、深圳和香港3个城市变化趋势与湾区整体相同, 广州年均浓度高于粤港澳大湾区, 香港反之, 深圳与湾区持平。

湾区1999—2008年PM2.5年均浓度变化呈上升趋势, 由26.4 μg/m3上升至40.7 μg/m3, 年均增加1.6 μg/m3；2009—2016年则呈波动下降趋势, PM2.5年均浓度在经历了2014年的波动起伏后, 2016年下降至26.8 μg/m3, 年均下降1.9 μg/m3。依据环境空气质量标准(GB 3095—2012), PM2.5年均浓度的一级、二级限值分别为15 μg/m3、35 μg/m3, 1999—2016年粤港澳大湾区PM2.5年均浓度值均超过一级限值, 2007—2010年PM2.5年均浓度值则已超过二级限值, 大气环境质量呈恶化趋势。

由上可知, 2008年是粤港澳大湾区PM2.5污染情况由持续恶化趋向逐步改善的重要“拐点”。该现象与国家“十五计划”提出的环保相关政策及后期出台的“气十条”政策, 即要求减少污染物排放；严控高耗能、高污染行业新增耗能；大力推行清洁生产；加快调整能源结构；强化节能环保指标约束；推行激励与约束并举的节能减排新机制, 加大排污费征收力度等举措的实施有关。2014年, PM2.5浓度小幅增加, 污染呈恶化趋势, 该现象与极端气候相关, 如2014年, 全国平均风速为1.9 m/s, 小风日数达到237 d, 全国共出现13次大范围、持续性雾霾现象[33]。

将PM2.5年均浓度划分为3个区间, 分别为0—25 μg/m3、25—35 μg/m3和35—55 μg/m3。分析各区间内浓度值占比的变化情况(图 2)。结果表明：1999—2016年PM2.5年均浓度0—25 μg/m3的区间比例呈先下降后上升“V”形趋势, 由1999年的30.4%下降到2008年的0后, 2016年回升至36.1%, 2000年PM2.5年均浓度0—25 μg/m3的区间比例最大达88.3%, 2008年最小为0。1999—2016年PM2.5年均浓度25—35 μg/m3的区间比例呈先下降后上升再下降再上升的“W”形趋势, 由1999年的30.4%下降到2008年的0后, 2016年回升至36.1%, 2000年PM2.5年均浓度0—25 μg/m3的区间比例最大达88.3%, 2008年最小为0。综上, PM2.5年均浓度0—35 μg/m3(二级标准限值)的栅格比例从1999年的98.7%下降到2008年的15.7%, 2016年上升至96.9%。由此可知, 2008年以来, PM2.5污染情况得到改善, 空气质量显著提高。

由PM2.5浓度随时间变化趋势可知, 2008年是粤港澳大湾区PM2.5浓度变化的拐点, 因此本研究以1999、2008、2016年为时间节点, 分析粤港澳大湾区PM2.5浓度空间集聚的变化特征。空间自相关分析结果表明(表 1), 1999、2008、2016年PM2.5年均浓度全局莫兰指数(Moran′I指数)均通过99%的显著性检验, 粤港澳大湾区PM2.5年均浓度空间分布存在显著的自相关, 即相似值趋于聚集分布。

利用局部自相关分析方法提取粤港澳大湾区PM2.5年均浓度热冷点区(图 3)。结果表明：1999年、2008年和2016年粤港澳大湾区PM2.5浓度热点和冷点的位置变化不大, 但范围变化十分明显；热点区域集中在粤港澳大湾区的核心区域, 包括广州、佛山、东莞及肇庆、中山、江门三市内靠近核心区的区域, 即该区域为粤港澳大湾区内持续稳定的PM2.5高污染区域。冷点区域集中在粤港澳大湾区的外围区域, 包括惠州、深圳、香港、澳门、珠海及中山、江门和肇庆三市内远离核心区的区域, 是粤港澳大湾区内持续稳定的PM2.5浓度值较低的空气质量优良区域。

本研究基于PM2.5浓度时间分布特征, 分别选取1999年、2008年和2016年三期PM2.5浓度数据及其对应年份的气象数据作为回归分析的因变量和自变量。

自变量选取实际蒸散量(aet)、参考蒸散量(pet)、降水(ppt)、太阳辐射(srad)、最低温度(tmmn)、最高温度(tmmx)、蒸汽压(vap)、饱和水汽压差(vpd)及风速(ws)共9个变量, 利用皮尔森相关分析进行相关性检验。结果显示：参考蒸散量(pet)、降水(ppt)、最高温度(tmmx)3个因子相关性系数较大, 遂删除这些因子(图 4)。将剩余6个因子与PM2.5浓度数据纳入回归方程中, 按数据预处理过程分析。

回归分析结果显示, 模型在99%水平下显著, 决定系数(R2)为0.62, 校正决定系数(Adjusted R2)为0.63, 均方误差(MSE)为24.88, 平均绝对误差(MAE)为3.93 μg/m3, 平均绝对百分误差(MAPE)为13.17%。实际蒸散量(aet)、太阳辐射(srad)、最低温度(tmmn)、蒸汽压(vap)、饱和水汽压差(vpd)、风速(ws)对PM2.5浓度有显著影响(表 2)。

辐射与PM2.5浓度呈负相关, 主要原因为：辐射增大导致空气中H2O自由基浓度增大；地表臭氧作为一种二次生成的大气污染物, 其形成过程依赖于大气自由基的浓度, 而PM2.5浓度的下降, 使得其吸收的大气自由基减少, 进而增加了近地表臭氧的生成, 因此辐射增强会促进PM2.5和臭氧的转化[34]。近年来臭氧已成为大湾区空气环境的首要污染物[35-36], 该现象也可证实PM2.5和臭氧的转化特征。

最小温度与PM2.5浓度呈正相关, 主要原因为：温度影响颗粒物的形成, 高温能促进前驱体间的光化学反应[1]；国内其他城市空气污染研究也得到类似结论[33, 35, 37]。

饱和水气压差, 由空气温度和湿度组成, 该变量代表空气的干燥程度, 值越大, 表示空气越干燥。该值与PM2.5浓度呈负相关；相关文献表明空气湿度越大, 对颗粒物的冲刷作用越明显；湿度相对较小时, 越有利于颗粒物生成[1, 21, 24, 38-39]。

风速与PM2.5浓度呈负相关, 主要原因为：风速显著影响空气污染物的扩散, 风速增加有利于PM2.5的扩散。风力较小时, 由于地表阻碍底层空气流动, 颗粒物难以消散, 伴随着外部污染缓慢输入, 污染加剧；风力较大时, 有利于颗粒物扩散, 城市大气中颗粒物浓度降低[1, 40]。

本研究结果多元线性回归系数较高, 表明研究城市生态问题如大气污染时, 使用多种数据进行长时间序列变化的研究, 模型拟合效果会更好, 且确定关键影响因素尤为重要[1, 41]。

(1) 粤港澳大湾区1999—2016年历年PM2.5平均浓度变化呈先增加后减小趋势, 广州、深圳和香港3个城市变化趋势和湾区全域相同, 广州PM2.5年均浓度高于湾区, 香港反之, 深圳与湾区持平。2008年是湾区终结PM2.5污染持续恶化现象的重要“拐点”。1999—2016年, PM2.5年均浓度0—25 μg/m3的区间比例呈先下降后上升的变化趋势；1999、2008、2016三个典型年份的区间比例分别为30.4%、0、36.1%。2008年后, 大湾区空气质量明显改善, 并逐步提高。

(2) 粤港澳大湾区PM2.5浓度热点和冷点的位置变化不大, 但范围变化十分明显。热点区域集中在粤港澳大湾区的核心区域, 包括广州、佛山、东莞及肇庆、中山、江门三市中靠近核心区的区域。冷点区域集中在粤港澳大湾区的外围区域, 包括惠州、深圳、香港、澳门、珠海及中山、江门和肇庆三市中远离核心区的区域。

(3) 众多气象要素中, 实际蒸散量、太阳辐射、最低温度、蒸汽压、饱和水汽压差、风速对PM2.5浓度有显著影响。