神奇宝贝系列动画基于小智和皮卡丘在神奇宝贝世界中多个地区的冒险旅行展开。一路上，他们与包括小霞、小刚、小遥、小胜、小建、小光、艾莉丝、天桐、瑟蕾娜和柠檬在内的多人结伴同行[2]。

小智的皮卡丘

在神奇宝贝无印中，小智在十岁时踏上了神奇宝贝训练家的修行之旅。因为自己弄坏了闹钟而在脱限孙相参投套列出发的日子迟到，小智在大木博士的研究所不得不接受了调皮不听话的皮卡丘作为自己的初学者神奇宝贝。小智坚定地朝着成为神奇宝贝械要协孙屋尽乡那大师的目标进发，当皮卡丘看到小智舍身保护自己的一幕时，小智和皮卡丘建立起了牢不可破的友谊。 其后，皮卡丘在与火箭队的对抗中展现出了其鹤立鸡群的强大实力。 皮卡丘陪伴小智游历了关都控侵胜命深植织顾发、成都、丰缘、神奥做木乙和合众地区，也将在卡洛斯地区继续作为小智的伙伴，帮助小智在与新的伙伴、新的神奇宝贝们析投践穿与占洲全兵指受的不断邂逅中取得道馆徽章并参加卡洛斯联盟[2]。

值得一提的仅尼庆是，大谷育江用声音描绘皮卡丘，而皮卡丘的声音是遵循严格的规律并不是随意配音木影容却带吗方算耐的。比较明显的一点是皮卡丘如果叫小智名字的话一定会说：“皮卡皮”。而在诸如和其他人对话、战斗回应命令等不教微段环硫散没限河告哪会说名字的场合下，皮卡丘绝对不会发出这个声音。[2]

阿弘拥有社亚技一只名叫雷恩的皮卡丘，并于劲敌登场中首次亮相，与小智的皮卡丘一起对抗火箭队。雷恩也是阿弘与小智在淘汰赛对战时最后一只派上场的神奇宝贝。和普通皮卡丘不同的是，雷恩的额头上有一撮刘海。在石英大会决赛中，雷恩因为不敌对手的妙蛙草，致使阿弘无缘冠军。 在成都地区，阿弘得知了火箭队试图捕捉洛奇亚的阴谋，带领雷恩赶往阻止，后同小智的皮卡丘一起，破坏了火箭队南巴博士的仪器，使火箭队的阴谋宣告破产。[2]

迈克尔是一只在踏浪皮卡丘的传说中登场的能够冲浪的皮卡丘。同为冲浪爱好者的文森特在迈克尔尝试冲击“大星期二”的大浪失败时发现了它。文森特一直致力于模仿二十年前的冲浪英雄简的传奇故事。迈克尔看上去明显要比小智的皮卡丘更年迈、体型更大，眼底有皱纹。它的耳朵有些像小驼峰，而在这一点上其他皮卡丘的耳朵都是又直又尖的。它的眼色为海蓝色（皮卡丘种族通常为棕褐色）。值得注意的是，自始至终，迈克尔的脸颊从未放电，迈克尔本身也从未使用过电系技能。小智一行在海滩上目睹了站在冲浪板上的迈克尔和文森特乘上“大星期二”的大浪并将小旗并排插在了简二十年前成功乘浪后插在海岩上的小旗旁。[2]

小智的皮卡丘，皮卡，主要在《电击皮卡丘》中登场。和在动画中相似，皮卡丘是小智的第一只神奇宝贝。但小智并不是从大木博士处领取了皮卡丘，而是在自家的地板下面发现了正在啃咬电线以获取电力的皮卡丘。小智的母亲要求小智将皮卡丘赶出去，但途中小茂出现，并因为小智还没能成为神奇宝贝训练家而嘲笑小智。小智随即决定将皮卡丘作为自己的第一只神奇宝贝留下来。皮卡丘起先并不听从小智的命令，但自小智从一群烈雀和一只大嘴雀中舍身保护了皮卡丘起，皮卡丘开始尊重小智。在其后与小霞的道馆战中，被小霞的暴鲤龙吓到而不肯作战。在与娜兹的道馆战中，轻松击败了后者的凯西。小智的皮卡丘与小霞很亲热，常在小霞出现时无视小智上前问候。

小黄的皮卡丘，秋秋，主要在《神奇宝贝特别篇》中登场，是小黄的初学者神奇宝贝。在小黄初次登场于《红绿蓝篇》三年后，小黄捕捉到了秋秋 。在《金银水晶篇》中，小黄提及她发现秋秋在常磐森林中受伤，自此收留了秋秋 。在小黄把秋秋介绍给她的叔叔秀宪后，秀宪指出秋秋的相貌和小黄很像。随后秀宪邀请小黄和他一道前往成都地区调查洛奇亚。因为调查疑点重重，秀宪二人需要一个调查伙伴，而小黄提出了邀请小智。小黄随后在常磐森林发现了正在修行的小智，而秋秋似乎对小智的皮卡丘皮卡一见钟情。由于柯拿的对战中，小智的手肘和手腕受伤，需要在白银山上的温泉养伤，小智让皮卡与小黄同行。皮卡与小黄在神奇宝贝中心生下了蛋，其后被小金得到并孵化，孵化出的皮丘最终帮助小金战胜了火箭队 。皮卡和小黄最终还帮助小金一行图鉴持有者救出了基拉祈，并战胜了盔甲男的盖欧卡。