张淑娟教授课题组报道双酮光转化卡马西平的研究

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张淑娟教授课题组报道双酮光转化卡马西平的研究

2023-12-08 17:45| 来源: 网络整理| 查看: 265

药品和个人护理品类污染物(PPCPs)对水生态环境系统的威胁以及由此引发的环境健康风险一直广受关注。卡马西平(CBZ)是水体中最常见的PPCPs之一,也是水体PPCPs污染的一个特征指示物。太阳光降解是CBZ在天然水环境中的关键衰减途径之一,而环境中共存基质对CBZ的光化学行为具有重要影响。双羰基类小分子脂肪化合物,如乙二醛、丁二酮(BD,α-双酮)、乙酰丙酮(AcAc,β-双酮))等广泛存在于自然界中,是芳香族化合物的开环氧化产物,其双羰基结构也是天然有机质中常见的活性基团。张淑娟教授课题组此前的研究表明,小分子双酮具有良好的光化学活性,可光转化水中常见无机含氧酸盐、调控金属离子价态以及脱色各类染料(Water Res. 2017, 124, 331−340; Environ. Sci. Technol. 2018, 52, 10011−10018; Geochim. Cosmochim. Acta 2020, 281, 1–11; Water Res. 2021, 196, 117046)。然而,目前为止,尚未见有关于小分子双酮对CBZ光化学行为影响的报道。

鉴于此,本研究以常见的H2O2为参照,重点研究了AcAc和BD对CBZ的光转化影响。实验结果表明,在模拟太阳光辐照下双酮促进CBZ降解的效果优于H2O2。捕获/探针实验结果表明,双酮裂解产生的过氧乙酰自由基是双酮光化学体系中的主要活性物种,对CBZ光解的贡献占比可达70%以上。值得注意的是,双酮转化CBZ过程中会产生并累积毒性中间体–吖啶,其产率超过30%,远高于直接光解和UV/H2O2体系。

本文阐明了双酮对CBZ光化学转化的促进效果和机制,揭示了双酮对环境中PPCPs光化学归趋的可能影响,对深入理解环境中涉及过氧自由基的间接光解过程具有一定的参考价值。上述研究成果于2022年4月6日在线发表于《Water Research》(https://doi.org/10.1016/j.watres.2022.118424)。论文第一作者为谢敏,通讯作者为张国洋助理研究员,张淑娟教授为共同作者。论文关键词为:Carbamazepine, Acetylacetone, Butanedione, Photodegradation, Peroxyl radicals.



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