聚合物太阳能电池(PSCs)与传统的无机半导体太阳能电池相比具有轻、薄、柔，可溶液加工等突出优点。其中全聚合物太阳能电池（基于聚合物给体和聚合物受体共混活性层的太阳能电池）由于具有优异的稳定性和机械柔韧性，使其具有被应用于可穿戴及柔性可拉伸器件的潜力。近年来关于聚合物给体:小分子受体共混膜体系的PSCs研究发展迅速，能量转化效率(PCE)已经超过17%。与之相比较，全聚合物太阳能电池（all-PSCs）的光电转化效率仍然落后，而导致这一现象的原因之一就是现阶段缺乏性能优异的聚合物受体材料。传统的聚合物受体材料主要是基于NDI和PDI吸电子（A）结构单元的D-A共聚物，但这类聚合物受体材料的吸光系数较低，这限制了PCE的进一步提高。所以设计合成强吸收窄带隙聚合物受体是提高全聚合物太阳能电池光电转换效率的关键。

最近，中国科学院化学研究所的李永舫（点击查看介绍）课题组设计了一系列高效的窄带隙聚合物受体PTPBT-ETx（x为ET占TPBT+ET的摩尔比，如图1a），这是在他们课题组2017年提出的小分子受体聚合物化设计概念——由小分子受体与噻吩单元共聚得到的聚合物受体(PSMA（polymerized small molecule acceptor）, Angew. Chem. Int. Ed., 2017, 56, 13503-13507)的基础上又引入三元无规共聚的分子设计策略。使用Y6衍生物（TPBT）为SMA主体结构单元，再通过无规共聚不同摩尔比例的第三组分酯基噻吩(ET)单元来调节聚合物受体材料的性质，包括电子能级、吸收光谱和分子聚集特性等。

图1. 聚合物受体的分子结构，能级及与PBDB-T共混制备的all-PSCs的Voc及PCE。

研究结果表明，随着无规共聚加入的ET单元的摩尔比增加，聚合物受体PTPBT-ETx的LUMO能级逐渐升高，如图1b，同时PTPBT-ETx受体与PBDB-T给体共混制备的器件的开路电压(Voc)也随之增加，如图1c。其中当以未加入ET单元的PTPBT为受体时全聚合物太阳能电池的Voc仅为0.849 V。然而当加入ET的摩尔比增加至75%后，基于PTPBT-ET0.75器件的Voc提高至0.903 V。值得一提的是，当加入ET单元过多时，虽然器件的开路电压可以得到有效提高，但同时会降低分子的共平面性从而影响材料的电子迁移率。因此，在适当地调节ET共聚的摩尔比后，基于PTPBT-ET0.3的all-PSC的PCE最高，达到12.52%，其中Voc为0.899 V。

图2. 基于PTPBT-ETx的all-PSCs的J-V 曲线（a）、外量子效率（EQE）曲线（b）以及光伏效率随热处理时间（c）和持续光照时间（d）变化曲线。

良好的稳定性是聚合物太阳能电池未来应用的重要条件，因此作者还测试了基于PBDB-T:PTPBT-ET0.3的全聚合物太阳能电池的光活性层热稳定性和器件的持续光照稳定性。如图2c和2d所示，基于PTPBT-ET0.3的光活性层在180 ℃下加热超过300分钟后仍然保持初始效率的90%，此外在一个太阳的模拟太阳光照强度下照射300小时后仍然保持初始效率的83.3%。这表明基于PTPBT-ET0.3的全聚合物太阳能电池具有良好的光活性层热稳定性及光照稳定性。

综上所述，作者设计并合成了一系列无规共聚聚合物受体材料PTPBT-ETx。研究结果表明通过无规共聚策略合成PSMA是一种高效且简单的设计及调节高效聚合物受体的方法。基于PTPBT-ET0.3聚合物受体的全聚合物太阳能电池器件光伏转换效率达到12.52%，且具有较好的热稳定性及光照稳定性。这种三元无规共聚策略为开发高效的PSMA类聚合物受体提供了新的途径。

这一成果近期发表在Angewandte Chemie International Edition 上，文章的第一作者为中国科学院化学研究所博士研究生杜家琦，共同第一作者为中国科学院大学硕士研究生胡克，通讯作者为中国科学院化学研究所孟磊研究员、美国北卡州立大学教授Harald Ade、中国科学院化学研究所李永舫研究员。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

High Performance All-Polymer Solar Cells with the Polymer Acceptor Synthesized via a Random Ternary Copolymerization Strategy

Jiaqi Du, Ke Hu, Lei Meng*, Indunil Angunawela, Jinyuan Zhang, Shucheng Qin, Alex Liebman-Pelaez, Chenhui Zhu, Zhanjun Zhang, Harald Ade*, Yongfang Li*

Angew. Chem. Int. Ed., 2020, DOI: 10.1002/anie.202005357

导师介绍

李永舫

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