有机发光晶体管（Organic light-emitting transistors，OLETs）是一类兼具电学开关功能和发光功能的小型化变革性光电集成器件，其独特的器件结构在智能显示、光学通讯等多个领域中展现了重大的前景，特别是颜色可调的OLETs器件在柔性可穿戴电子、智能照明设备、生物传感器件、可视化生命健康监测等领域具有重要潜在应用。目前，基于颜色可调OLETs器件的研究主要集中在优化器件制备方法和器件工艺等方面，因此，开发一类具有本征颜色调控能力的高迁移率发光有机半导体材料对于推进颜色可调OLETs器件的研究具有重要的科学和技术意义。但是，高性能OLETs器件的构筑要求核心半导体层兼具载流子传输特性和强固态发光特性，而高迁移率和强发光是一对矛盾体，高迁移率通常要求分子具有较大的π共轭体系及紧密的分子堆积，但这会造成荧光淬灭严重甚至没有荧光；而强发光的分子往往具有较大的立体结构和较弱的分子间相互作用，其载流子迁移率通常比较低。所以开发一类兼具高载流子迁移率、强固态发光效率和具有本征可调发光颜色的有机半导体材料是一个巨大的挑战。

近年来，中国科学院化学研究所董焕丽研究员（点击查看介绍）课题组在OLETs材料开发及器件构筑等方面开展了深入的研究，创新性地提出了以芴为结构基元的高迁移率发光有机半导体材料设计思路，发展了系列新型蓝光高迁移率发光有机半导体材料（J. Am. Chem. Soc. 2020, 142, 6332; Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 20274; Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202200791）。基于前期研究基础，近日，该课题组利用可自由旋转碳-碳单键协同调控分子共轭和立体构象的策略在芴的2,7位引入蒽环拓展分子共轭结构，设计合成了一例新型高迁移率发光激基缔合物有机半导体材料:2,7-二（2-蒽）芴（2,7-DAF）。该分子展现了高的载流子迁移率（2.16 cm2·V-1·s-1）和强的激基缔合物发光特性，其荧光量子产率为47.4%，其独特的“稳定二聚体”排列方式和鱼骨状堆积结构保证了2,7-DAF分子优异的光电集成特性。更重要的是，基于2,7-DAF分子单晶为活性层制备的OLETs器件成功实现了电压依赖的电致发光颜色可调（橙光-蓝光）现象。这项工作为设计合成高迁移率发光激基缔合物有机半导体材料提供了新的思路，为颜色可调OLETs器件的研究提供了一个良好的平台。

图1. (a) 分子结构和单晶结构；(b,c) 鱼骨状堆积和“稳定二聚体”排列；(d) 温度依赖的荧光光谱；(e) 单晶的特性转移曲线；(f) 单晶的荧光照片。

如图1a所示，2,7-DAF分子中芴与蒽之间存在较小的扭转角，这不仅确保了有效的共轭拓展，同时还避免了分子间面对面堆积带来的荧光淬灭。该分子呈现鱼骨状堆积和“稳定二聚体”排列（图1b,c），揭示了高效传输通道和激基缔合物的形成。进一步的光物理数据表明（图1d），随着温度的升高，激基缔合物发光比例增加，符合激基缔合物热活化特征。如图1e,f所示，高质量2,7-DAF单晶展现了47.4%的荧光量子产率和2.16 cm2·V-1·s-1 的空穴迁移率，从实验上证实了2,7-DAF分子是高迁移率发光激基缔合物有机半导体材料的优良候选者。

图2. (a) OLETs器件结构示意图；(b) 特性输出曲线和光电流曲线；(c,d) 不同电流密度下的电致发光光谱；(e) n沟道下电致发光颜色可调展示图；(f) 不同电流密度下电致发光CIE色坐标图。

进一步地，作者以2,7-DAF分子单晶为活性层制备了OLETs器件，该器件展现了明显的双极性传输行为（图2a,b）。如图2c,d所示，随着电流密度的增加，激基缔合物发光比例逐渐降低，而单体发光比例逐渐增加，在这个过程中，器件的电致发光颜色可以实现由橙色到蓝色的变化（图2f）。同时，通过调控栅压，可以实现电致发光颜色的多次实时切换（图2e）。

综上所述，本工作设计合成了一例新型高迁移率发光激基缔合物有机半导体材料2,7-DAF，基于其单晶制备的OLETs器件展现了电压依赖的颜色可调的电致发光现象。该工作为高迁移率发光激基缔合物有机半导体材料的设计合成和颜色可调电驱动光子器件的研究提供了有效指导。

该工作近期发表在Angewandte Chemie International Edition 期刊上，第一作者为中国科学院化学研究所博士研究生谢子仪和博士后刘单，通讯作者是董焕丽研究员。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

High Mobility Emissive Excimer Organic Semiconductor Towards Color-Tunable Light-Emitting Transistors

Ziyi Xie, Dan Liu, Zhennan Zhao, Can Gao, Pu Wang, Chuanxiu Jiang, Xinfeng Liu, Xiaotao Zhang, Zhongjie Ren, Shouke Yan, Wenping Hu, Huanli Dong

Angew. Chem. Int. Ed., 2024, 63, e202319380, DOI: 10.1002/anie.202319380

研究团队简介

董焕丽，中国科学院化学研究所研究员、博士生导师、课题组长，2009年博士毕业于中科院化学所（导师：胡文平研究员、朱道本院士），一直从事有机高分子光电材料与器件领域研究，基于高分子半导体晶体实现了高分子半导体迁移率性能的新突破，创新发展出系列覆盖全光谱段的高迁移率发光有机半导体材料，建立了高性能有机场效应晶体管，有机发光晶体管等器件的构筑技术。在Nat. Chem.、JACS、Nat. Commun.、Sci. Adv.、Adv. Mater.等期刊发表论文379余篇，被SCI引用21295余次，H-index 71。主持中科院基础研究青年团队、国家重点研发计划和B类先导专项课题、基金委重点项目等。2011年入选首批中科院青促会会员（结题获优秀会员称号），2014年获中国化学会青年化学奖、2017年获国家“杰青”支持（结题优秀），2016年获国家自然科学二等奖（5/5），2020年天津市自然科学一等奖（2/12），2022年获中国青年科技奖、中国青年女科学家团队奖和中国科学院青年科学家奖，入选英国皇家化学会会士，任中国化学会女化学工作者委员会秘书长。

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